新聞網(wǎng)訊(通訊員化苑)3月1日,《自然?通訊》(Nature Communication)在線發(fā)表了化學與分子科學學院汪成教授課題組的最新研究成果,該工作合成了一系列不同過渡金屬配位的卟啉基二維共價有機框架材料,實現(xiàn)了光催化分解水制氫性能的調(diào)控。
論文題為《同構(gòu)卟啉基二維共價有機框架材料的理性設計及其可調(diào)控光催化制氫性能研究》(“Rational design of isostructural 2D porphyrin-based covalent organic frameworks for tunable photocatalytic hydrogen evolution”)。陳如凡博士,王陽博士(中國科學院理化技術研究所)和博士研究生馬源(北京科技大學)為論文共同第一作者,汪成教授,中國科學院理化技術研究所李旭兵副研究員、吳驪珠院士為共同通訊作者。
共價有機框架(COFs)是一類由有機基元通過共價鍵鏈接而成的有機多孔晶體材料,在眾多領域展現(xiàn)出廣闊的應用前景?;谄洫毺氐膶訝疃逊e結(jié)構(gòu),二維COFs在光催化分解水制氫方面的應用研究受到了越來越多的關注。然而,如何合理調(diào)整其結(jié)構(gòu)來提高析氫效率,仍待進一步揭示。因此,非常有必要構(gòu)建具有光電性質(zhì)可調(diào)的同構(gòu)二維COFs,進而研究其在光催化性能并在分子水平上闡述構(gòu)效關系。
本工作中,汪成教授課題組設計合成了一系列同構(gòu)型卟啉基COFs(MPor-DETH-COF,M = H2, Co2+, Ni2+, Zn2+),并與中國科學院理化技術研究所吳驪珠院士,李旭兵副研究員團隊合作,探究了其光催化水分解制氫性能。研究結(jié)果顯示,四種同構(gòu)型卟啉基COFs均具有較高的結(jié)晶度和比表面積,但其光催化水分解制氫性能完全不同。詳細機理研究表明,四種COFs具有不同的激發(fā)態(tài)電荷分離能力,并且其分離能力的變化趨勢也與光催化制氫實驗的結(jié)果相一致(ZnPor-DETH-COF > NiPor-DETH-COF > H2Por-DETH-COF > CoPor-DETH-COF)。北京科技大學喬利杰教授團隊從理論上對此結(jié)果進行了合理解釋。
該工作得到國家自然科學基金、中央高?;究蒲袠I(yè)務費、國家重點研發(fā)計劃基金的的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-21527-3
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