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殊途同歸-等離子激元協(xié)助的Au-MoS₂與Au-TiO₂界面電子轉(zhuǎn)移：傳統(tǒng)機制和光激發(fā)機制的角力

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界面電子轉(zhuǎn)移一直是光化學和光物理領(lǐng)域的研究熱點。這是因為，束縛的電子-空穴對只有分離為自由電荷才能參與光電效應(yīng)和光催化反應(yīng)。根據(jù)電子給體-受體之間的相互作用強度，電子轉(zhuǎn)移可以分為直接轉(zhuǎn)移、絕熱電子轉(zhuǎn)移和非絕熱電子轉(zhuǎn)移機制。為了減少電子能量損失，通常需要提高電子直接轉(zhuǎn)移和絕熱轉(zhuǎn)移的貢獻。因此，對高能量“熱”電子在光電轉(zhuǎn)換和光催化過程中扮演的角色日益受到重視，對其的研究開展得如火如荼。

金屬納米結(jié)構(gòu)受光照產(chǎn)生表面局域等離子體共振現(xiàn)象，不僅可以提高光吸收能力，而且可以產(chǎn)生高能量的“熱”電子。但是，納米尺度的金屬帶隙為零，通常認為熱電子很快復合，為了利用“熱”電子，人們通常將它與金屬與半導體構(gòu)成異質(zhì)結(jié)，加快電子轉(zhuǎn)移，避免能量損失。例如，二維過渡金屬二硫族化合物（TMDs）具有優(yōu)異的光電性質(zhì)，但材料原子厚度的特性限制了光與物質(zhì)相互耦合強度，不利于TMDs在電子和光電子器件方面的應(yīng)用。而TiO₂帶隙大，不具備可見光活性。實驗表明，納米尺度的Au與MoS₂和TiO₂分別構(gòu)成異質(zhì)結(jié)，不僅增強了光捕獲能力，而且實現(xiàn)了電子從Au到半導體的快速轉(zhuǎn)移，實驗探測到的轉(zhuǎn)移時間尺度均在200 fs內(nèi)。兩種截然不同的界面結(jié)構(gòu)，均實現(xiàn)了電子的有效轉(zhuǎn)移，背后蘊藏的物理機制是什么呢？

由于TiO₂表面未飽和的O可以與納米Au產(chǎn)生強的耦合，我們提出光激發(fā)的直接電子轉(zhuǎn)移機制主導界面電子轉(zhuǎn)移（J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 4343–4354），增強了光電轉(zhuǎn)換效率。然而，MoS₂表面的原子均成鍵，與納米Au之間是弱范德華相互作用，為什么電子也可以從Au快速地轉(zhuǎn)移到MoS₂、實現(xiàn)電子-空穴對的有效分離呢?

近期，北京師范學龍閏老師、方維海院士和南加州大學Prezhdo教授通過合作，研究人員建立合適的Au-MoS₂模型，采用含時密度泛函理論結(jié)合非絕熱動力學模擬，發(fā)現(xiàn)電子轉(zhuǎn)移分為兩步。首先，等離子體激元快速轉(zhuǎn)變?yōu)樽杂呻娮雍涂昭?，然后自由電子?/span>Au注入到MoS₂ (Chem 2018, 4, 1112–1127）。計算表明，等離子體在30 fs內(nèi)轉(zhuǎn)變?yōu)樽杂呻娮樱S后在100 fs內(nèi)注入到MoS₂，而電聲弛豫的時間尺度約為200 fs。因此，傳統(tǒng)的兩步電子轉(zhuǎn)移和光激發(fā)直接注入殊途同歸，都是電子轉(zhuǎn)移的有效途徑，極大提高光電轉(zhuǎn)換效率。這一研究為大量的實驗現(xiàn)象提供了合理解釋，為設(shè)計新型高效的光伏和光催化器件提供了理論指導。