由于在先進材料、新傳感器和智能藥物等方面的廣闊應(yīng)用前景,具有復(fù)雜、可靠功能的分子機器是科學界所追求的一個熱點目標。旋轉(zhuǎn)類分子裝置是一類重要的分子機器結(jié)構(gòu)組件,其旋轉(zhuǎn)(包括轉(zhuǎn)動模式和轉(zhuǎn)動速度)的可控性是涉及未來分子機器實用能力的關(guān)鍵之一。然而,受制于分子熱運動的無序性和復(fù)雜性,要在分子層面上實現(xiàn)對旋轉(zhuǎn)的精確控制是一個巨大的挑戰(zhàn);其中在轉(zhuǎn)動速度的控制方面,如何實現(xiàn)在寬頻率范圍內(nèi)分子轉(zhuǎn)速的階梯式分級調(diào)控(多極變速)則是一個長期的科學難點問題。在過去的很多年里,雖然該問題受到分子機器研究者的廣泛關(guān)注,但提出解決該問題的方案很少。近幾年,幾位研究者嘗試從改變轉(zhuǎn)動位阻的方向著手,但取得的效果非常有限。
最近,江華和王穎老師針對該問題提出通過不同類型的非共價鍵作用力在不同程度上對分子轉(zhuǎn)子的內(nèi)轉(zhuǎn)動過渡態(tài)進行穩(wěn)定,進而實現(xiàn)其多級變速目的的新策略?;谠摬呗裕麄冊O(shè)計了一種簡單的基于琥珀酰亞胺和苯酚基團的分子轉(zhuǎn)子,并通過堿和不同金屬離子刺激,首次實現(xiàn)了在10–2 ~ 105 Hz范圍內(nèi)將分子轉(zhuǎn)子的速度調(diào)節(jié)成四檔。實驗機理研究結(jié)果證實其多級變速調(diào)控的實現(xiàn)完全依賴于不同刺激下其內(nèi)轉(zhuǎn)動過渡態(tài)的穩(wěn)定性的不同。此外,利用輔助的酸及氟離子刺激,該體系的不同速度檔間能可逆變換。該工作提出的新方法有助于突破長期困擾分子機器研究者的實用型多極變速分子轉(zhuǎn)子設(shè)計這一基本難題,對于推動未來分子機器的發(fā)展和實用化具有較大意義。
相關(guān)研究工作得到了國家自然科學基金和973項目基金的大力支持。
文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-04323-4
Behind-the-paper Post: https://chemistrycommunity.nature.com/channels/1465-behind-the-paper/posts/33215-fine-tuning-the-rotational-speed-of-molecular-rotors
CBG資訊報道:http://www.chembeango.com/news/art?id=21307
( Nat. Commun. 2018, 9, 1953 )
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