閆東鵬老師Nature Commun文章介紹
分子發(fā)光材料由于其在照明、顯示和生物成像等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用而受到關(guān)注。眾所周知，分子體系的發(fā)光通常對溫度較為敏感，溫度的升高往往會引起分子發(fā)色團(tuán)的旋轉(zhuǎn)和晶格振動的增強(qiáng)，從而導(dǎo)致普遍的發(fā)光熱猝滅。這種熱猝滅效應(yīng)嚴(yán)重阻礙了高效率發(fā)光，同時(shí)限制了發(fā)光材料高溫下在商業(yè)LED的實(shí)際適用性。在純無機(jī)發(fā)光材料中，通過引入中間能級或缺陷態(tài)可以在一定程度上降低熱猝滅效應(yīng)。然而，對溫度零猝滅發(fā)光材料的例子仍然十分少見，因此，如何合理開發(fā)熱阻發(fā)光材料仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。
近年來，具有長壽命激發(fā)態(tài)和延時(shí)發(fā)光特性的室溫磷光材料（RTP）受到了學(xué)術(shù)界的廣泛興趣。然而，純有機(jī)RTP材料在室溫條件下同樣存在由于熱效應(yīng)導(dǎo)致的發(fā)光效率低等問題，同時(shí)不易達(dá)到秒級激發(fā)態(tài)壽命，限制了其在發(fā)光可視化和識別方面的應(yīng)用。綜合考慮到長期以來對熱阻發(fā)光材料和超長高效RTP材料的需求，設(shè)計(jì)具有零猝滅的超長RTP材料可效提升發(fā)光量子產(chǎn)率，并對豐富RTP家族具有重要意義。
針對上述科學(xué)問題和技術(shù)需求，化學(xué)學(xué)院閆東鵬教授研究組近期開展了熱阻型室溫磷光材料的研究，通過利用金屬鹵化物四面體團(tuán)簇和四苯基磷單元共晶組裝，獲得了新型有機(jī)-無機(jī)雜化材料，實(shí)現(xiàn)了在很寬的范圍內(nèi)(220 K以上)對溫度的零猝滅超長磷光。
圖1. (a，b) (Ph4P)2CdX4和(c，d) (Ph4P)2Cd2X6，顯示了氫鍵以及C-H···π,以及(Ph4P)2Cd2Cl6和(Ph4P)2Cd2Br6內(nèi)的X···π相互作用。
不同于基于結(jié)構(gòu)扭轉(zhuǎn)和相變零猝滅發(fā)光機(jī)制以及基于分子剛性的長壽命RTP機(jī)制，這項(xiàng)工作利用了熱活化延遲熒光（TADF）波段作為能量緩沖層來補(bǔ)償隨著溫度升高導(dǎo)致的磷光損失，因此為實(shí)現(xiàn)零猝滅發(fā)光提供了一條新途徑。此外，通過利用激發(fā)依賴的四種金屬鹵化物的RTP特性，可以將金屬鹵化物的不同組合用于摩爾斯電碼加密和時(shí)間分辨信息邏輯門。因此，這項(xiàng)工作發(fā)展了利用零猝滅效應(yīng)獲得高效固相RTP的有機(jī)-無機(jī)雜化材料。0D金屬鹵化物雜化物的設(shè)計(jì)有望為開發(fā)用于熱阻發(fā)光和信息編碼特性的超長RTP提供新方法。
該項(xiàng)工作近期發(fā)表在Nature Communications上，研究得到了國家自然科學(xué)基金，教育部霍英東教師基金，英國皇家學(xué)會牛頓高級學(xué)者基金，北京市科技新星計(jì)劃等課題資助。通訊作者為閆東鵬教授，第一作者為北京師范大學(xué)2018級研究生劉書雅，博士生方曉雨和路博參與了該項(xiàng)工作。
全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-18482-w
Shuya Liu, Xiaoyu Fang, Bo Lu, and Dongpeng Yan*, Wide Range Zero-thermal-Quenching Ultralong Phosphorescence from Zero-dimensional Metal Halide Hybrids, Nat. Commun. 2020, 11, 4649.
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