祝艷課題組在團簇組裝及其協(xié)同催化取得新進展
結構精確的金屬團簇在原子層次上的組裝對深入理解納米顆粒的分級組裝以及催化性能具有重要意義，然而在分子/原子水平上可控地組裝納米結構單元極具挑戰(zhàn)。祝艷課題組設計使用兩個Ag原子把兩個Au25(PET)18單體團簇橋連起來，成功構筑了一個全新的二聚體團簇Ag2Au50(PET)36，實現了單體團簇的可控自組裝。Ag2Au50(PET)36二聚體的形成主要歸因于金離子和硝酸根離子之間相對較弱的親和力，導致Ag原子不會摻雜到Au25團簇中形成類似AgxAu25-x(PET)18團簇，同時表面有機配體PET（苯乙硫醇）分子間的阻礙效應有效地阻止了Ag2Au50(PET)36二聚體的進一步生長形成多個單體組裝的一維結構。此二聚體團簇Ag2Au50(PET)36在光、電、催化性能等方面表現出與單體Au25(PET)18團簇明顯的差異，特別是Ag2Au50(PET)36團簇中Ag和Au的協(xié)同作用導致表面金屬原子可以高效吸附并活化CO分子，進而降低了CO氧化的反應溫度，實現了雙金屬的協(xié)同催化。該工作提供了一種可行的策略用于精確地調控金屬團簇的組裝和性能，通過對團簇的精準構筑，在原子尺度關聯(lián)了催化劑的結構和性能，實現了高效地催化反應過程，為在分子層次上精準設計催化劑提供了新的思路。
該工作以“Ag2Au50(PET)36 Nanocluster: Dimeric Assembly of Au25(PET)18 Enabled by Silver Atoms”為題在線發(fā)表在Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/anie.202005087 and 10.1002/ange.202005087)。本文第一作者劉旭是祝艷課題組博士后，共同第一作者是南京大學物理系博士生黃欣雨和北京計算科學研究中心Govindarajan Saranya博士。此研究得到國家自然科學基金、中國博士后科學基金、江蘇省和南京大學的經費資助。
圖. (a) 單體和二聚體團簇的紫外光譜；(b) 紫外譜峰的歸屬；(c) 催化CO氧化
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