謝勁與朱成建研究團隊在可見光催化領(lǐng)域取得重要進展
近日，我院分子與材料合成研究團隊的謝勁課題組和朱成建課題組在可見光催化領(lǐng)域取得重要進展，首次實現(xiàn)了可見光與有機小分子協(xié)同催化的亞胺反極性硼氫化。該成果 “Synergistic Photoredox and Organocatalysis for Inverse Hydroboration of Imines”于2018年2月15日在著名期刊Angewandte Chemie International Edition (DOI: 10.1002/anie.201800421) 上在線發(fā)表，謝勁副教授和朱成建教授為該論文的通訊作者。
亞胺的硼氫化反應(yīng)是有機合成實驗室中最常用制備胺的手段之一。由于高度極化的硼氫鍵，使得硼烷中的氫原子總是優(yōu)先加成到亞胺的碳端。a-氨基硼類化合物是一類非常重要的合成中間體，而傳統(tǒng)的合成策略卻難以實現(xiàn)復(fù)雜分子的后期修飾。我院分子與材料合成研究團隊成員經(jīng)過仔細分析，首次提出了亞胺的極反轉(zhuǎn)硼氫化新概念。通過可見光與硫醇有機小分子的協(xié)同催化，在溫和條件下從NHC-BH3直接產(chǎn)生硼烷自由基，巧妙實現(xiàn)亞胺的反區(qū)域選擇性硼氫化。為了最大限度抑制競爭的硼氫化進程，結(jié)合理論計算篩選出芐基硫醇為最優(yōu)有機催化劑。重要的是，該合成技術(shù)可以成功應(yīng)用到復(fù)雜生物分子的后期硼修飾中，彌補以往策略的局限性。該項工作為a-氨基硼類化合物的簡便構(gòu)建提供了一種全新的思路，得到審稿人的高度好評，其中一位匿名評審人評價到“This is a great addition to the arsenal of reactions that NHC-boryl radicals can achieve.”
該論文的第一作者是2015級博士研究生周能能同學，參與工作的還有曲阜師范大學的袁相愛博士和配位化學國家重點實驗室的趙越博士。上述研究工作得到了南京大學登峰人才支持計劃、中組部“海外高層次人才計劃”計劃、國家自然科學基金以及配位化學國家重點實驗室等的大力資助。
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