鞠熀先研究組發(fā)現(xiàn)一種嗜熱型高活性DNA酶
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我院鞠熀先教授研究組在仿生分子識(shí)別與仿生催化領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)了一種嗜熱型高活性的DNA酶，相關(guān)成果“Thermophilic Tetramolecular G-quadruplex/Hemin DNAzyme”于11月6日在Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201708964在線發(fā)表。該成果由博士生郭悅?cè)A為第一作者，周俊副教授和鞠熀先教授為通訊作者完成。該研究組博士生陳杰林、中科院大連化學(xué)物理研究所博士生程明攀以及法國(guó)勃艮第大學(xué)David Monchaud教授參與了相關(guān)工作。 由于蛋白質(zhì)的溫度敏感性，蛋白酶的催化性能與溫度相關(guān)，在應(yīng)用上受到很大的限制。尋找、發(fā)現(xiàn)能夠在極端環(huán)境如高溫下仍具有高催化能力、高穩(wěn)定性的仿生模擬酶具有十分重要的意義。近年來(lái)，具有催化活性的納米結(jié)構(gòu)材料和G-四鏈體/hemin DNA模擬酶受到廣泛關(guān)注，已成為新型仿生模擬酶開(kāi)發(fā)的重點(diǎn)方向。在G-四鏈體/hemin領(lǐng)域，由分子內(nèi)G四鏈體/hemin形成的DNA模擬酶已在生物催化、生物傳感等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用，但其熱穩(wěn)定性差，無(wú)法用于極端環(huán)境。基于四條鏈形成的四元G四鏈體具有很好的熱穩(wěn)定性，鞠熀先教授研究組通過(guò)對(duì)四元G四鏈體的末端進(jìn)行堿基修飾，并對(duì)反應(yīng)的離子進(jìn)行篩選，提高h(yuǎn)emin和四元G四鏈體的結(jié)合能力，發(fā)現(xiàn)了一種新型嗜熱的高活性G-四鏈體/hemin DNA酶（圖1）。該工作在四元G四鏈體的末端修飾上不同的堿基，發(fā)現(xiàn)腺嘌呤（A）可以大幅度的提高DNA酶的催化活性，為提高反應(yīng)溫度進(jìn)行模擬酶催過(guò)功能如活化能、pH依賴性等的研究奠定了基礎(chǔ)。末端修飾腺嘌呤的四元G四鏈體結(jié)構(gòu)在高溫下不僅可以穩(wěn)定存在，也可保持與hemin的結(jié)合能力及形成模擬酶后的催化活性（圖2）。該工作探索了該嗜熱DNA酶在高溫下的潛在應(yīng)用：可以有效地去除污水中對(duì)人體有害的有機(jī)小分子，在不同的有機(jī)溶液中該酶也同樣具有高的催化活性。 鞠熀先教授研究組專注于仿生分子識(shí)別、仿生催化與信號(hào)放大研究，在973計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助下提出了多種仿生分子識(shí)別體系與信號(hào)放大策略，將仿生催化模擬酶用于生物傳感，建立了系列性的生物分子高效檢測(cè)方法。在G-四鏈體/hemin領(lǐng)域，他們將其催化活性與該組首創(chuàng)的量子點(diǎn)電子化學(xué)發(fā)光傳感結(jié)合，提出了蛋白質(zhì)標(biāo)志物的超靈敏電致化學(xué)發(fā)光免疫分析方法；將G-四鏈體/hemin與臨位觸接反應(yīng)結(jié)合，建立了DNA與蛋白質(zhì)標(biāo)志物的多種化學(xué)發(fā)光成像檢測(cè)方法。近期，該組系統(tǒng)地開(kāi)展提高G-四鏈體/hemin DNA酶活性的研究工作(Chem. Eur. J. 2017, 23, 4210-4215），揭示了G-四鏈體的構(gòu)效關(guān)系(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 7768-7779)。
圖1. 嗜熱G-四鏈體/hemin DNA酶在不同溫度下催化底物反應(yīng)的示意圖
圖2. 嗜熱G-四鏈體/hemin DNA酶在不同溫度下的催化活性及熱穩(wěn)定性研究 |
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