? ? ? ?電催化CO2還原的主要工業(yè)化挑戰(zhàn)在于高效穩(wěn)定的催化劑設(shè)計與產(chǎn)物的有效利用。傳統(tǒng)的CO2還原體系中,催化劑的活性、穩(wěn)定性較差,產(chǎn)物與原料氣不可避免地混合,導(dǎo)致產(chǎn)物濃度低,難以在工業(yè)上直接利用。產(chǎn)物的進一步提純也將帶來很大的能源消耗和額外的碳排放。
? ? ? ?近日,復(fù)旦大學孫正宗課題組,通過設(shè)計納米孿晶銀催化劑,可控調(diào)節(jié)孿晶界密度,通過電化學手段,將CO2還原為CO,在-1.0V條件下獲得了高達92%的法拉第效率和127s-1的TOF值,該催化劑運行32小時以上未見活性明顯衰減。此外,他們基于排水法設(shè)計了氣體產(chǎn)物的收集體系。該體系中的CO2通過擴散到達催化劑表面,不與產(chǎn)物氣體CO直接混合,在不依靠質(zhì)子交換膜的條件下實現(xiàn)了氣相產(chǎn)物的富集,獲得了濃度高達52%的CO產(chǎn)物。通過將化學氣相沉積(CVD)管式爐與電化學體系串聯(lián),他們進一步實現(xiàn)了從CO2到高質(zhì)量單層石墨烯薄膜的生長。該工作為電催化CO2還原的工業(yè)化應(yīng)用和高附加值的“碳中和”轉(zhuǎn)化途徑提供了新的思路。
???? 這一研究成果以“Direct Electrosynthesis of 52% Concentrated CO on Silver’s Twin Boundary”為題發(fā)表于Nature Communications(Nat. Common. 2021, 12, 2139)。該課題組博士生唐燦為論文第一作者,該研究工作得到了國家自然科學基金(21771040, 62074043)和國家重點研究開發(fā)項目(2017YFA0207303, 2016YFA0203900)的支持。
?????? 全文鏈接:?https://www.nature.com/articles/s41467-021-22428-1
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