孫根班老師 Energy & Environmental Materials 文章介紹
鋰空氣電池自催化新體系的理論與實驗研究
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鋰空氣電池（LAB）具有11.4 kWh kg?1的超高理論能量密度，是極具潛力的高能量密度二次電池體系。在有機相LAB中，放電產(chǎn)物為固態(tài)Li2O2，具有絕緣性，導致正極反應動力學緩慢，電池性能大大受限。為解決這一挑戰(zhàn)，大量的研究集中在開發(fā)和設計雙功能電催化劑和氧化還原媒介體，以促進ORR和OER過程。最近，有研究報道納米缺陷Li2O2的形成，可有效降低過電位，獲得一種高能量效率的LAB。調控放電產(chǎn)物的固有結構，可優(yōu)化反應動力學，改善電池性能。然而目前從Li2O2的固有特性作為出發(fā)點克服這一缺陷的研究相對較少。借助構建一種可調節(jié)放電產(chǎn)物本征結構的策略，避免電催化過程的多相界面造成的固-固、固-液界面限制，建立鋰空氣電池的自催化新體系，是提高鋰空氣電池正極電催化活性的理想途徑。
基于上述問題，北京師范大學化學學院孫根班教授團隊與加州大學圣克魯茲分校陳少偉教授團隊合作，利用原位電化學植入法結合理論計算模擬，構建了一種鋰空氣電池自催化新體系，并系統(tǒng)地研究了其反應機理及電池性能。該工作首先基于密度泛函理論（DFT）進行了理論研究，發(fā)現(xiàn)通過金屬離子摻雜放電產(chǎn)物Li2O2可顯著提升LAB性能，進而通過理論計算指導實驗篩選出最有效的摻雜元素為Co元素。與原始Li2O2相比，CoLi2-xO2具有顯著增強的導電性、拉長的O-O鍵和降低的分解勢壘。實驗中，在電化學過程中將金屬離子原位嵌入放電產(chǎn)物Li2O2，實現(xiàn)產(chǎn)物結構的內在調控，有效促進了Li2O2的分解。這是由于在充放電過程中，Co-Ox位點可作為自催化活性中心，避免多相界面的形成，促進Li2-xO2的分解，實現(xiàn)放電產(chǎn)物的自催化。與傳統(tǒng)鋰空氣電池（TLAB）相比，這種自催化鋰空氣電池（SCLAB）的過電位僅為0.84V。在低極化下可超過118個循環(huán)，并實現(xiàn)3000 mA g-1的快充性能，在10分鐘內快速充電至滿容量，循環(huán)次數(shù)為260次。本結果突出了原位結構工程在提高電化學能源技術性能方面的重要性，同時為新型高性能鋰空氣電池體系的開發(fā)和設計提供了全新的思路。
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理論模擬篩選
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自催化鋰空氣電池快充性能
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該項工作近期發(fā)表在國內高水平期刊Energy & Environmental Materials上，研究得到了國家自然科學基金等課題資助。北京師范大學化學學院為第一完成單位，孫根班教授和陳少偉教授為共同通訊作者，袁萌偉和孫澤民博士為論文共同第一作者。論文相關信息如下：Mengwei Yuan, Zemin Sun, Han Yang, Di Wang, Qiming Liu, Caiyun Nan, Huifeng Li, Genban Sun* and Shaowei Chen*, Self-Catalyzed Rechargeable Lithium-Air Battery by in-situ Metal Ion Doping of Discharge Products: A Combined Theoretical and Experimental Study, Energy & Environmental Materials, DOI: 10.1002/eem2.12258.
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