汪成課題組在三維共價有機框架后合成修飾方面取得新進展
近期，國際權威期刊《德國應用化學》（Angewante Chemie International Edition）發(fā)表了化學與分子科學學院汪成課題組的最新研究成果，報道了三維共價有機框架的點擊反應后合成修飾功能化研究。論文題為《后合成點擊化學定制三維共價有機框架的孔道表面》（“Tailoring the Pore Surface of 3D Covalent Organic Frameworks via Post-Synthetic Click Chemistry”）。博士后桂波、2021屆碩士劉雪芬為共同第一作者，汪成教授為通訊作者，北京大學孫俊良研究員團隊在結構解析方面提供了幫助。
共價有機框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）是一類新型晶態(tài)有機多孔材料，具有廣闊應用前景。當前研究主要集中在二維體系，而三維COFs由于合成和結構解析難度非常大，報道較少。但鑒于其獨特的結構特征，三維COFs在吸附分離、催化方面具有特殊優(yōu)勢，功能性三維COFs構筑非常重要。然而，由功能化前體直接合成三維COFs常會面臨一些難題，如功能基元引入可增加結構確定的復雜性,甚至可使其拓撲結構發(fā)生改變（J. Am. Chem. Soc.2021,143,7279）。后合成修飾法，即先構筑結構確定的三維COFs，再通過適當方式將功能基團引入框架中，為其功能化構筑提供了一種迂回方案。雖已有少量此類研究報道，但仍存在一些問題，亟需發(fā)展一種簡單、高效的三維COFs后修飾方法。
基于該課題組前期提出的“4+4”連接方式（J. Am. Chem. Soc.2016,138,3302,引用: 380次;J. Am. Chem. Soc.2017,139, 8706,引用: 193次;Acc. Chem. Res.2020,53, 2225），汪成教授團隊成功合成了系列具有高結晶性的炔基三維COFs。通過與電子衍射確定結構的實驗結果（J. Am. Chem. Soc.2020, 142, 3718）對比分析可知，所合成系列三維COFs均為7重互鎖pts拓撲結構。進一步，他們利用點擊化學進行了后修飾研究，結果表明可在COFs孔道內高效引入不同功能基團，進而實現對二氧化碳和氮氣的選擇性吸附調控。此研究結果充分表明，后合成點擊化學可為三維COFs的功能化構筑提供一種簡單、高效的策略。
該工作得到國家自然科學基金、中國博士后科學基金及中央高校基本科研業(yè)務費資助。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202113852
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