《德國應(yīng)用化學(xué)》報道我校環(huán)境化學(xué)領(lǐng)域最新研究進展
時間：2021-04-06 10:48:29學(xué)院：化學(xué)與分子工程學(xué)院學(xué)校：華東理工大學(xué)
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近日，我校邢明陽教授課題組在環(huán)境污染控制領(lǐng)域取得最新研究進展，研究成果以“Tuning Redox Reactions via Defects on CoS2-x for Sustainable Degradation of Organic Pollutants（https://doi.org/10.1002/anie.202013015）”為題，發(fā)表在德國化學(xué)會知名學(xué)術(shù)刊物Angewandte Chemie International Edition上。
水環(huán)境保護是當前人類社會的熱點議題之一。在眾多水污染處理手段中，高級氧化技術(shù)憑借其強大的氧化能力，被廣泛應(yīng)用于處理水環(huán)境中難降解的有機污染物。然而，傳統(tǒng)高級氧化技術(shù)中所使用的強氧化劑（如雙氧水等）的存儲和運輸具有一定的安全隱患。多年以來，相關(guān)的安全事故時有發(fā)生，給個人和社會造成了巨大損失。此外，這些氧化劑往往需要額外的能量或催化劑來活化分解產(chǎn)生活性氧物種（ROSs），雖然反應(yīng)迅速（需要不斷補加氧化劑），但易發(fā)生催化中毒，無法實現(xiàn)對有機污染物的長效降解。
為了克服上述難題，近日，華東理工大學(xué)的邢明陽教授團隊通過簡單超聲處理商品化的二硫化鈷（CoS2，Alfa Aesar Chemical Co., Ltd.），得到了表面富含缺陷電子的CoS2-x，并構(gòu)建了CoS2-x/Fe2+體系來持續(xù)原位產(chǎn)生H2O2及單線態(tài)氧（1O2），實現(xiàn)了對水體中羅丹明B（RhB）、苯酚、磺胺嘧啶等有機污染物的長效降解。超聲處理后的CoS2-x表面富含缺陷，缺陷上的電子可活化氧分子生成超氧自由基（•O2-）和H2O2。在CoS2-x表面暴露的Co4+/Co3+的強氧化作用下，•O2-被迅速轉(zhuǎn)化成1O2。相對于羥基自由基（•OH，2.8V，皮秒級），1O2（2.2V，微秒級）雖然氧化能力相對弱一些，但其具有更長的壽命以及更遠的遷移距離。犧牲劑實驗表明，降解反應(yīng)中起主要氧化作用的是1O2和•OH。但EPR表征并未得到•OH的信號，這說明1O2對于保持降解體系的長效性發(fā)揮重要作用。此外，F(xiàn)e2+的加入可進一步促進·O2-向1O2的轉(zhuǎn)化，而CoS2-x表面的缺陷電子可實現(xiàn)Fe3+/Fe2+的穩(wěn)定循環(huán)。CoS2-x/Fe2+體系對染料、抗生素以及苯系物均展現(xiàn)了優(yōu)異的降解效果，在有限時間內(nèi)可達到100%的降解率。連續(xù)降解實驗結(jié)果顯示，CoS2-x/Fe2+體系可實現(xiàn)對RhB（360 mg/L)連續(xù)30天的高效降解，而已報道的CuPx體系（•OH為主要ROS）在反應(yīng)第3天即出現(xiàn)失活。眾所周知，基于•OH的傳統(tǒng)高級氧化技術(shù)（芬頓等）雖然能快速降解污染物，但也會殺死微生物破壞生態(tài)系統(tǒng)，因此不適用于治理河流污染。而作者開發(fā)的基于1O2的CoS2-x/Fe2+技術(shù)，反應(yīng)溫和，過程平穩(wěn)且持續(xù)時間長，有望未來應(yīng)用于對河流污染的長效治理。
該論文以“華東理工大學(xué)”為第一通訊單位，博士研究生嵇家輝同學(xué)為第一作者，邢明陽教授為通訊作者。該論文還得到了歐洲科學(xué)院院士張金龍教授的指導(dǎo)。該工作得到了諾獎中心、材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金及國家重點研發(fā)計劃等項目的支持。
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