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化學(xué)發(fā)光檢測(cè)能夠有效避免激發(fā)光散射及背景熒光干擾，徹底改變了對(duì)生物分子的在體成像能力，極大地推動(dòng)了生命科學(xué)的發(fā)展并已在臨床檢測(cè)中廣泛應(yīng)用。但目前化學(xué)發(fā)光技術(shù)中的兩類(lèi)主要底物（輝光型與閃光型），都受制于高能量鍵斷裂產(chǎn)生的不可控發(fā)光信號(hào)，因此實(shí)現(xiàn)化學(xué)發(fā)光技術(shù)的精準(zhǔn)觸發(fā)控制并且有效信號(hào)富集一直是其實(shí)際應(yīng)用面臨的重大挑戰(zhàn)。

最近，我?；瘜W(xué)與分子工程學(xué)院、教育部前沿科學(xué)中心郭志前教授和朱為宏教授課題組創(chuàng)新發(fā)展了基于次序激活的雙重鎖定化學(xué)發(fā)光染料設(shè)計(jì)新策略，將識(shí)別過(guò)程和光子釋放過(guò)程次序觸發(fā)，成功實(shí)現(xiàn)了檢測(cè)物的特異性識(shí)別與光控的次序性響應(yīng)。相關(guān)成果以“A Sequential Dual-Lock Strategy for Photoactivatable Chemiluminescent Probes Enabling Bright Duplex Optical Imaging”為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202000165; https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000165。

采用次序性雙鎖的新設(shè)計(jì)策略，底物分子首先與分析物識(shí)別作用生成穩(wěn)定的中間體，并隨著識(shí)別過(guò)程逐漸累積；其次在光控作用下生成1, 2-二氧雜環(huán)丁烷的高能結(jié)構(gòu)，然后釋放出光子。這種雙鎖策略不僅能夠保證穩(wěn)定中間體生成，產(chǎn)生化學(xué)發(fā)光信號(hào)有效富集，而且探針的穩(wěn)定性得到了顯著提升，如吡喃腈染料探針的穩(wěn)定性提升18，化學(xué)發(fā)光的信號(hào)富集強(qiáng)度增強(qiáng)約10。這種雙鎖-次序性響應(yīng)的設(shè)計(jì)新策略，不僅有效解決了傳統(tǒng)輝光型發(fā)光檢測(cè)過(guò)程的光子不可控、發(fā)光信號(hào)弱的難題，另一方面也避免了閃光型識(shí)別中因外加觸發(fā)劑而無(wú)法實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)觸發(fā)的困境。特別值得指出的是，這種次序激活的設(shè)計(jì)策略具有很好的推廣性，成功實(shí)現(xiàn)了活體成像中的實(shí)時(shí)熒光和超靈敏化學(xué)發(fā)光技術(shù)的有機(jī)融合，大大提升了在活體中的實(shí)時(shí)檢測(cè)性能。該項(xiàng)工作創(chuàng)新地提出了雙鎖-次序性響應(yīng)的化學(xué)發(fā)光探針設(shè)計(jì)新策略，巧妙地結(jié)合了輝光型和閃光型兩類(lèi)化學(xué)發(fā)光底物的優(yōu)點(diǎn)，不僅在活體成像的應(yīng)用中表現(xiàn)出優(yōu)異性能，而且為突破臨床樣品檢測(cè)中化學(xué)發(fā)光技術(shù)的應(yīng)用瓶頸提供了新途徑。

上述研究工作主要由博士生張玉濤和博士后燕宸旭完成，文章通訊作者為郭志前教授，并得到了朱為宏教授和田禾院士的悉心指導(dǎo)，理論計(jì)算工作部分得到了新加坡科技設(shè)計(jì)大學(xué)劉曉剛教授的支持與幫助。該研究成果得到了諾獎(jiǎng)中心、材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國(guó)家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目和重點(diǎn)項(xiàng)目、上海市重大專(zhuān)項(xiàng)、以及“111”引智計(jì)劃等項(xiàng)目資金的支持。