《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》刊發(fā)我院多酸基金屬-有機(jī)多面體研究成果
近日，國(guó)際著名化學(xué)類期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）刊發(fā)我校題為“From Octahedral to Icosahedral Metal–Organic Polyhedra Assembled from Two Types of Polyoxovanadate Clusters”的文章，并選為Hot Paper?；瘜W(xué)學(xué)院王新龍教授課題組博士研究生生徐娜和甘紅梅為共同第一作者，該項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目的資金支持。
定向設(shè)計(jì)和構(gòu)筑具有目標(biāo)結(jié)構(gòu)的晶態(tài)材料是配位化學(xué)和晶體工程領(lǐng)域的一項(xiàng)挑戰(zhàn)，其主要原因是缺乏具有特定幾何配位構(gòu)型的建筑模塊?？蚣芑瘜W(xué)(Reticular chemistry)的概念是由美國(guó)Michael O’Keeffe教授和Omar M. Yaghi教授提出，結(jié)合網(wǎng)絡(luò)拓?fù)鋵W(xué)的理念，用于預(yù)測(cè)和構(gòu)筑金屬-有機(jī)框架(MOFs)材料?？蚣芑瘜W(xué)是利用次級(jí)建筑單元(SBUs)的方法指導(dǎo)金屬-有機(jī)框架材料的組裝，對(duì)于合成三維有序的金屬-有機(jī)框架材料是一種合理有效的方法。同時(shí)，該方法也適用于分子金屬–有機(jī)多面體(MOPs)的組裝。
最近，東北師范大學(xué)蘇忠民和王新龍教授課題組通過(guò)框架化學(xué)理論預(yù)測(cè)指導(dǎo)，成功合成出一系列與預(yù)測(cè)模型完全一致的金屬-有機(jī)多面體?？蚣芑瘜W(xué)理論預(yù)測(cè)表明，在八面體到二十面體之間，有且僅有四個(gè)具有最小傳遞性的多面體。八面體中含有6個(gè)四配位頂點(diǎn)，二十面體中含有12個(gè)五配位頂點(diǎn)，因此，中間的多面體必須含有四、五兩種配位頂點(diǎn)。受到經(jīng)典碳硼烷結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，結(jié)合網(wǎng)格化學(xué)的預(yù)測(cè)，這一系列多面體中四配位和五配位頂點(diǎn)的數(shù)量需要滿足(6:0)、(5:2)、(4:4)、(3:6)、(2:8)、(0:12)這樣的規(guī)律。雖然這樣的理論預(yù)測(cè)合理，但是在實(shí)際多面體構(gòu)建過(guò)程中，想要得到這樣系列多面體是十分困難的。該課題組結(jié)合前期在多酸基金屬-有機(jī)多面體的研究基礎(chǔ)(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 17365, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 780)，利用{V5Cl}和{MV5}兩種具有特定構(gòu)型的多酸分子建筑塊，成功實(shí)現(xiàn)了這一系列金屬-有機(jī)多面體的定向設(shè)計(jì)和構(gòu)建。這是首次將框架化學(xué)預(yù)測(cè)和實(shí)驗(yàn)合成相結(jié)合，用于設(shè)計(jì)合成金屬-有機(jī)多面體的報(bào)道，推動(dòng)了框架化學(xué)在預(yù)測(cè)和設(shè)計(jì)金屬-有機(jī)多面體領(lǐng)域的應(yīng)用。
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