多酸科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室在光解水產(chǎn)氫研究方面取得重要進(jìn)展
石墨相氮化碳（g-C3N4），由于其合適的能帶結(jié)構(gòu)（2.7 eV），較高的光、熱穩(wěn)定性以及組成元素豐富等優(yōu)勢(shì)，在太陽能轉(zhuǎn)換和環(huán)境凈化等領(lǐng)域顯示出重要的潛在應(yīng)用前景。但傳統(tǒng)g-C3N4比表面積低，可見光響應(yīng)范圍窄，載流子復(fù)合率高，結(jié)晶度差等因素嚴(yán)重阻礙了其光催化效率的提高。因此，研究者們期望通過各種納米化手段實(shí)現(xiàn)對(duì)g-C3N4組成、尺寸、形貌的精細(xì)調(diào)控，以提高其光捕獲效率和光催化活性。盡管人們?cè)趃-C3N4形貌調(diào)控和納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等方面取得了較大的進(jìn)展，但巧妙合理的設(shè)計(jì)和制備具有特殊形貌，寬光譜響應(yīng)，高光利用率和優(yōu)異電荷分離、傳遞性能的g-C3N4納米光催化材料仍是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)性。近日，東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院多酸科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室譚華橋副教授和李陽光教授研究團(tuán)隊(duì)與長(zhǎng)春應(yīng)化所宋術(shù)巖研究員合作研究，受植物界“葉鑲嵌”現(xiàn)象啟發(fā)，在該材料設(shè)計(jì)制備領(lǐng)域取得了重要研究進(jìn)展。
綠色植物是自然界中太陽能利用率最高的系統(tǒng)之一。通過對(duì)自然光合系統(tǒng)中精細(xì)結(jié)構(gòu)的模擬，為新型、特殊納米結(jié)構(gòu)高效g-C3N4可見光催化劑的設(shè)計(jì)和制備開辟了新的途徑。在植物世界中，大多數(shù)植物的葉片總是互不遮擋，使其葉片以最大的面積暴露在陽光下，而盡量減小葉片間間隙。這一現(xiàn)象在植物學(xué)中被稱為“葉鑲嵌”。受此現(xiàn)象的啟發(fā)，該研究團(tuán)隊(duì)以碳氮連接的商業(yè)化二聚氰胺-甲醛樹脂為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，利用側(cè)基沿高分子鏈的位阻效應(yīng)和與尿素分子的無縫原位熱縮聚，成功構(gòu)筑了首例具有類“葉鑲嵌”排列的藤蔓狀g-C3N4（V-CN）光催化劑（圖一）。這種特殊的類藤蔓狀結(jié)構(gòu)，成功模擬了植物的“葉鑲嵌”現(xiàn)象，提高了材料的比表面積和光吸收利用率。同時(shí)，DF-resin的引入還有效改善了傳統(tǒng)g-C3N4的能帶結(jié)構(gòu)，結(jié)晶性及載流子分離、傳輸性能，從而導(dǎo)致V-CN在可見光照射下超高的產(chǎn)氫活性和循環(huán)穩(wěn)定性。在可見光照射下（λ ≥ 420 nm），產(chǎn)氫速率高達(dá)13.6 mmol g-1 h-1，是傳統(tǒng)g-C3N4 CNM (由三聚氰胺制得)的38倍，也是目前活性最高的g-C3N4基光催化劑之一。該研究為人工模擬自然光合作用體系的精細(xì)結(jié)構(gòu)，構(gòu)筑新型、高效、寬光譜響應(yīng)可見光催化劑提供了重要參考依據(jù)和啟示。該研究工作發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)能源期刊《先進(jìn)能源材料》上 (Leaf-Mosaic-Inspired Vine-Like Graphitic Carbon Nitride Showing High Light Absorption and Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution, Adv. Energy Mater. 2018, 1801139, DOI: 10.1002/aenm.201801139. IF = 21.87)。第一作者為我校碩士研究生張祎同學(xué)。通訊作者為東北師范大學(xué)譚華橋副教授、李陽光教授和中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所宋術(shù)巖研究員。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金 (217771033，21671036)，中央高?；A(chǔ)研究基金(2412018BJ001，2412018ZD007)，以及東北師范大學(xué)多酸科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金的資助。
圖1 葉鑲嵌型的g-C3N4基光催化劑設(shè)計(jì)與制備
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