低碳排放的核能被認(rèn)為是解決世界日益增長(zhǎng)的清潔能源需求最有希望的方案之一。鈾是生產(chǎn)核能的重要原料,其分離和提純引起了研究者們的廣泛興趣。溶劑萃取是目前最成熟的鈾分離和提純技術(shù)。然而傳統(tǒng)的萃取流程步驟較多,需要進(jìn)行反萃和進(jìn)一步濃縮等后續(xù)處理才能達(dá)到最終分離富集目標(biāo)金屬離子的目的。由此帶來(lái)一個(gè)棘手的問(wèn)題,即傳統(tǒng)的萃取往往伴隨著大量的有機(jī)廢液甚至放射性廢液產(chǎn)生,這些廢物如不能得到妥善處理和處置,將給環(huán)境帶來(lái)巨大的潛在威脅。
宏觀超分子自組裝(Macroscopic supramolecular assembly, MSA)是超分子化學(xué)的研究前沿。要實(shí)現(xiàn)宏觀尺度的超分子自組裝,有兩個(gè)必須滿(mǎn)足的條件:第一,組裝模塊之間要有分子間相互作用力;第二,要有持續(xù)的驅(qū)動(dòng)力推動(dòng)這些組裝模塊相互靠近,使他們的距離達(dá)到納米尺度以下,讓大量的分子間相互作用力能夠發(fā)生,從而實(shí)現(xiàn)宏觀自組裝。馬朗戈尼效應(yīng)(Marangoni effect)是實(shí)現(xiàn)宏觀尺度超分子自組裝的一種理想的驅(qū)動(dòng)力。然而,表面張力梯度引起的馬朗戈尼效應(yīng)通常持續(xù)時(shí)間較短,導(dǎo)致組裝效率較低。
北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院沈興海課題組與中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所彭述明課題組合作,巧妙地將宏觀超分子自組裝的思路設(shè)計(jì)在萃取體系中,基于羥基功能化離子液體開(kāi)發(fā)了一種新穎、環(huán)保、高效的鈾萃取分離方法,直接在離子液體-水界面處得到一顆富鈾的固體小球,成功實(shí)現(xiàn)了水溶液中鈾酰離子的一步法提取和固化。該方法在乏燃料后處理、含金屬離子廢水處理等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景,并有望克服傳統(tǒng)溶劑萃取體系流程繁瑣、易產(chǎn)生大量放射性有機(jī)廢液等諸多問(wèn)題。
該工作不僅豐富了離子液體體系中的萃取方法,而且為宏觀超分子自組裝領(lǐng)域的一個(gè)重要科學(xué)問(wèn)題即持續(xù)推動(dòng)力問(wèn)題的解決,提供了新的途徑。基于羥基離子液體特殊的表面性質(zhì)及其參與陽(yáng)離子交換并與萃取劑和鈾酰離子配位造成局部濃度變化這一特點(diǎn),在界面創(chuàng)造了連續(xù)的馬拉戈尼效應(yīng),解決了其持續(xù)時(shí)間較短的難題,進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了鈾與配體螯合物從分子尺度到介觀尺度再到宏觀尺度的自組裝,整個(gè)過(guò)程沒(méi)有引入任何外力,是自發(fā)的熱力學(xué)過(guò)程。
相關(guān)研究結(jié)果以“Uranium Capture Strategy based on Self-assembly in Hydroxyl-functionalized Ionic Liquid Extraction System”為題,于2019年5月20日發(fā)表于英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)期刊Chemical Communications上(DOI: 10.1039/C9CC02823D),沈興海教授與彭述明研究員為共同通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目“離子液體中鑭系元素的配位化學(xué)及其痕量離子的萃取研究” 的資助(項(xiàng)目編號(hào):U1830202)。
版權(quán)與免責(zé)聲明:本網(wǎng)頁(yè)的內(nèi)容由收集互聯(lián)網(wǎng)上公開(kāi)發(fā)布的信息整理獲得。目的在于傳遞信息及分享,并不意味著贊同其觀點(diǎn)或證實(shí)其真實(shí)性,也不構(gòu)成其他建議。僅提供交流平臺(tái),不為其版權(quán)負(fù)責(zé)。如涉及侵權(quán),請(qǐng)聯(lián)系我們及時(shí)修改或刪除。郵箱:sales@allpeptide.com