先進催化組馬丁研究員利用軟X射線研究非貴金屬催化機理取得進展
時間：2021-04-06 17:00:03學院：化學與分子工程學院學校：北京大學
? 超過一半的多相催化過程使用貴金屬催化劑。隨著我們對貴金屬的需求越來越大，貴金屬價格急劇攀升。所以一些催化過程盡管科學上和工程上可行，但是由于貴金屬資源有限，價格昂貴而無法實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。因而發(fā)展能夠替代貴金屬的催化體系是現(xiàn)行化學工業(yè)一個迫待解決的科學問題。
在前期工作中，北京大學化學與分子工程學院先進催化課題組馬丁研究員利用氧化鐵（氧化鈷）／層狀碳復合催化在醇類選擇氧化中取得較好的反應(yīng)結(jié)果（Angew. Chem. 2011, 50, 10236），并利用多種表征手段研究了鈦菁鈷與氧化石墨烯復合物的生成機理，觀察到鈦菁鈷與氧化石墨烯存在著非常復雜的電子相互作用，這也許是其具有高的電催化活性的原因（JPC.C,pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp311051g）。?
??? 最近該研究組利用不含金屬的層狀碳材料對C-H鍵活化開展了系列研究。利用石墨烯催化材料對烴類催化選擇氧化的難題苯氧化制苯酚進行了研究，結(jié)果表明，在溫和條件下（333 K）可以實現(xiàn)在非金屬催化劑苯的活化，苯轉(zhuǎn)化率可達18.5%，苯酚選擇性達到99%。（Energy Environ. Sci.,pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2013/EE/c3ee23623d）。我們還采用N摻雜的石墨烯基催化材料針對乙苯的選擇氧化反應(yīng)進行了研究，并采用準原位軟X射線方法，對不含金屬的N摻雜的石墨烯基催化材料具有優(yōu)良催化活性的原因進行了深入探討。經(jīng)過和理論計算組（浙江工業(yè)大學王建國教授）以及電鏡組（沈陽金屬所蘇黨生研究員）的合作，我們確認了此類催化劑催化C-H鍵活化的活性位和反應(yīng)機理（Angew. Chem. 2013, 52, 2109）。這為我們開展非貴金屬催化劑設(shè)計奠定了基礎(chǔ)。這項工作得到了科技部、國家自然科學基金委的資助。同步輻射軟X射線在合肥國家同步輻射裝置完成。
目前該研究組正在致力于開發(fā)對催化活化甲烷的非貴金屬催化材料。
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