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? ? ? ? 在化學(xué)和物理檢測(cè)中熒光信號(hào)可視化傳感是重要方法之一。除了在傳統(tǒng)應(yīng)用中識(shí)別目標(biāo)物質(zhì)外,將熒光探針應(yīng)用到微環(huán)境中檢測(cè)化學(xué)或生命科學(xué)過程中的環(huán)境行為變化也在時(shí)下備受青睞。近日,復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系朱亮亮課題組利用單分子熒光–延遲熒光雙發(fā)射構(gòu)建了三維比率型熒光探針新方法。相關(guān)研究成果于2月13日發(fā)表在《自然·通訊》(Nature Communications)上。研究人員將建立的3-D比率發(fā)光傳感系統(tǒng)進(jìn)一步應(yīng)用在復(fù)合磷脂體系極性變化的精準(zhǔn)檢測(cè)中,有望為膜病變的診斷提供新思路。
???????據(jù)介紹,大多數(shù)熒光探針通過單發(fā)射信號(hào)的響應(yīng)變化來(lái)工作。在實(shí)際應(yīng)用中,探針濃度或者流體性能的變化等因素很容易引起錯(cuò)誤信號(hào)的讀取。近幾年,通過熒光校正的方法來(lái)解決這些干擾因素已經(jīng)取得了顯著進(jìn)展,例如利用具有雙發(fā)射熒光的此消彼長(zhǎng)特性進(jìn)行自校準(zhǔn)。然而,僅使用熒光發(fā)射容易和很多環(huán)境介質(zhì)的自熒光物質(zhì)的信號(hào)重疊。因此,同時(shí)克服這些干擾因素成為了探索和發(fā)展新熒光技術(shù)的一個(gè)很大難題。
???????最近,朱亮亮課題組提出了一種新方法,即在單個(gè)分子上實(shí)現(xiàn)熒光(FL)-熱活化延遲熒光(TADF)雙發(fā)射行為來(lái)打造全新的探針分析技術(shù)。TADF作為一種無(wú)金屬誘導(dǎo)的長(zhǎng)壽命發(fā)射促進(jìn)了有機(jī)電子學(xué)的發(fā)展,被稱作第三代OLED材料。朱亮亮表示,“我們期望利用TADF信號(hào)的發(fā)射波長(zhǎng)和壽命的同時(shí)變化和FL的相對(duì)恒定性的分子雙發(fā)射策略設(shè)計(jì)新型傳感器?!币愿袘?yīng)環(huán)境極性變化為例,TADF作為感應(yīng)信號(hào),其發(fā)射波長(zhǎng)和壽命都隨環(huán)境極性變化而變化;FL作為內(nèi)標(biāo)參考信號(hào),其波長(zhǎng)和壽命均不隨環(huán)境極性變化。朱亮亮課題組進(jìn)一步建立了一種三維比率發(fā)光傳感系統(tǒng):環(huán)境極性(X-軸)、比率波長(zhǎng)(Y-軸)和比率壽命(Z-軸)。與傳統(tǒng)的二維曲線應(yīng)用相比,該三維分析系統(tǒng)的構(gòu)建大大減小了測(cè)量誤差,提高了應(yīng)用精確度。
???????復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系博士生李旭萍為論文第一作者。理論計(jì)算和光譜解析部分得到了瑞典皇家理工學(xué)院(KTH)和浙江大學(xué)高分子系的幫助。相關(guān)工作同時(shí)申請(qǐng)了發(fā)明專利(CN2018100470946)。
???????復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系朱亮亮課題組致力于可調(diào)控式功能材料的研究,側(cè)重利用分子設(shè)計(jì)、自組裝和刺激響應(yīng)行為等調(diào)控材料的發(fā)光行為和機(jī)制。
???????論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-08684-2
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??????????????????????? 圖1 利用單分子熒光(FL)-熱活化延遲熒光(TADF)雙發(fā)射的思想構(gòu)建三維比率型探針方法
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? ? ? ? ? ? ?圖2 將探針分子應(yīng)用到復(fù)合磷脂系統(tǒng)中通過指示極性變化反映膽固醇含量和膜病變的關(guān)系,整個(gè)過程具有可視化的便捷性。
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