循序化學(xué)合成核殼結(jié)構(gòu)硫化物可見(jiàn)光光催化劑
近日，化學(xué)系李偉研究員和趙東元教授研究團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種簡(jiǎn)單普適的循序化學(xué)方法，用于在水相中合成高度均勻的金屬硫化物核殼結(jié)構(gòu)。這種方法制備的金屬硫化物核殼結(jié)構(gòu)化學(xué)成分可調(diào)且表面清潔不含有大量的有機(jī)溶劑。為構(gòu)筑晶格失配度較大的金屬硫化物核殼結(jié)構(gòu)提供了新方法。相關(guān)研究論文在線發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59(8), 3287-3293。趙東元教授課題組的博士生張興淼為論文第一作者。
由于核殼結(jié)構(gòu)可將不同的功能材料集成在一個(gè)體系被多種應(yīng)用領(lǐng)域廣泛使用。此外，核和殼組分之間的相互作用不僅可以改善材料的物理和化學(xué)性質(zhì)，提供有效界面，甚至還會(huì)產(chǎn)生新的協(xié)同性質(zhì)。迄今為止，合成金屬硫化物核殼結(jié)構(gòu)的方法已被研究者們廣泛報(bào)道，包括單體熱循環(huán)偶聯(lián)法、熱注入方法、連續(xù)的離子層粘附反應(yīng)和膠體原子層沉積等。然而，這些方法主要依賴于材料的外延生長(zhǎng)過(guò)程。外延生長(zhǎng)過(guò)程的發(fā)生對(duì)內(nèi)核與外殼間的晶格匹配具有較高的要求。此外，在合成過(guò)程中往往涉及到大量有機(jī)溶劑，使得通過(guò)這些方法制備的核殼結(jié)構(gòu)材料表面覆蓋了大量的有機(jī)溶劑而不適合用于光催化應(yīng)用。
針對(duì)以上問(wèn)題，趙東元教授研究團(tuán)隊(duì)利用金屬硫化物之間的溶度積常數(shù)(Ksp)差異，采用循序化學(xué)方法指導(dǎo)金屬硫化物依次沉淀以形成均勻的核殼結(jié)構(gòu)。循序生長(zhǎng)的金屬離子摻雜過(guò)度層在形成核殼結(jié)構(gòu)的過(guò)程中起到了非常重要的作用，其緩解了兩種金屬硫化物之間的晶格應(yīng)力，使晶格失配度較大的兩種金屬硫化物形成核殼結(jié)構(gòu)成為可能。基于循序化學(xué)方法趙東元教授課題組成功合成了多種金屬硫化物核殼結(jié)構(gòu)（例如：CdS@CoSx, CdS@MnSx, CdS@NiSx, CdS@ZnSx, CuS@CdS 和更復(fù)雜的 CdS@ZnSx@CoSx）。作為概念驗(yàn)證，所制備的CdS@CoSx核殼結(jié)構(gòu)用于可見(jiàn)光光催化產(chǎn)氫應(yīng)用，其表現(xiàn)出較高的光催化產(chǎn)氫活性，產(chǎn)氫速率達(dá)3.92 mmol h-1，在單波長(zhǎng)420 nm光照下表觀量子效率達(dá)到67.3 %。該工作得到了復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系、復(fù)旦大學(xué)先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室、聚合物分子工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、上海市分子催化與功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、國(guó)家重大研究計(jì)劃項(xiàng)目、上海市啟明星計(jì)劃、上海市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)重點(diǎn)基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的大力支持。
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