單原子催化研究是催化科學(xué)中近年來興起的一個(gè)重要前沿領(lǐng)域,但復(fù)雜催化反應(yīng)往往需要借助于多個(gè)金屬中心之間的協(xié)同效應(yīng)。最近我系李雋教授研究組與美國堪薩斯大學(xué)Franklin F. Tao研究組合作,在英國《自然-通訊》(Nature Communications)雜志發(fā)表了高選擇性催化轉(zhuǎn)化一氧化碳(CO)和一氧化氮(NO)的單分散的雙金屬催化劑的研究成果。我系粱錦霞博士是論文的共同第一作者。
通過實(shí)驗(yàn)和理論研究,他們發(fā)現(xiàn)負(fù)載于金屬氧化物CoO表面的、高度分散的孤立的Rh1Co3雙金屬銠鈷團(tuán)簇(圖1)可以形成高效的和高選擇性的催化劑,能夠在較低溫度(110°C)下實(shí)現(xiàn)CO和NO的完全轉(zhuǎn)化。理論計(jì)算表明,兩個(gè)NO分子在高氧化態(tài)的Rh原子上形成二聚體,后者可以與鈷團(tuán)簇上活化的CO分子迅速反應(yīng),從而實(shí)現(xiàn)高選擇性的轉(zhuǎn)化。這一發(fā)現(xiàn)把單原子催化擴(kuò)展到了高度分散的金屬團(tuán)簇催化,對于汽車尾氣處理和其它環(huán)境催化研究具有重要科學(xué)意義。
論文鏈接:
http://www.nature.com/ncomms/2015/150821/ncomms8938/full/ncomms8938.html
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