等離子體催化活化甲烷和氨氣低溫合成氫氰酸新進展
等離子體催化活化甲烷和氨氣低溫合成氫氰酸新進展
(ACS Catalysis,2018, 8, 10219-10224, Supplementary Cover)
氫氰酸（HCN）是一種重要的化工原料。目前，氫氰酸的工業(yè)生產(chǎn)方法主要有安氏法（FASF開發(fā)）和BMA法（Degussa開發(fā)）。安氏法是以甲烷、氨氣和氧氣為原料，于常壓、1000 oC條件下，在Pt-Rh合金網(wǎng)的催化作用下合成氰化氫。BMA法是甲烷和氨氣在常壓、1300 oC以上的條件下進行的反應(yīng)，所用的催化劑是管狀的Pt網(wǎng)固定床。這兩種方法均須1000 oC以上的高溫，反應(yīng)條件苛刻，且消耗大量貴金屬Pt和Rh。
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精細化工國家重點實驗室易顏輝講師和郭洪臣教授團隊一直致力于等離子體催化活化小分子研究。前期研究表明，在等離子體條件下，CH4在低溫甚至室溫條件就能被活化為高活性的CH3、CH2、CH等自由基物種（Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56,13679-13683）；而NH3在等離子體條件下也能通過與高能電子的非彈性碰撞產(chǎn)生大量的NH3*、NH2、NH等高反應(yīng)活性基團（ACS Catal., 2015, 5, 4167-4174）?；诖?，該團隊在低溫共活化CH4和NH3，實現(xiàn)C-N偶聯(lián)合成HCN方面取得重要進展。研究結(jié)果表明，在等離子體和Pt/TS-1催化劑協(xié)同作用下，可在400 oC條件下實現(xiàn)氰化氫的合成。在最優(yōu)條件下，甲烷的轉(zhuǎn)化率可達25 %，HCN的選擇性達80 %。此外，該團隊還結(jié)合發(fā)射光譜等診斷方法揭示反應(yīng)機理。等離子體主要起預(yù)活化CH4和NH3的作用，而 Pt/TS-1催化劑吸附等離子體產(chǎn)生的活性物種，并催化脫氫，兩者協(xié)同促進HCN的低溫合成。
相關(guān)成果以封面論文（Supplementary Cover）發(fā)表于ACS Catalysis, 2018, 8, 10219-10224，論文第一作者碩士生郭智芳，通訊作者易顏輝講師。
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