??? 2017年5月27日,化學學院于吉紅院士領導的科研團隊在美國科學促進會出版的《Science Advances》(Science子刊)上發(fā)表了題為“分子篩限域碳點:新一類具有超長熒光壽命的熱致延遲熒光材料”(Carbon dots in zeolites: A new class of thermally activated delayed fluorescence materials with ultralong lifetimes)的研究論文。該工作被報道后,引起了國際同行的高度關注。美國化學科技新聞雜志C&EN News以“延遲熒光的新紀錄”給予了專題報道。
??? 據(jù)悉,熱致延遲熒光(TADF)材料因其高的發(fā)光量子效率及優(yōu)異的光電性能,在光電器件、光學傳感、防偽等方面應用前景廣闊。但目前報道的TADF材料主要為有機材料和有機金屬配合物,其延遲熒光壽命通常處于微秒到若干毫秒范圍,并且其發(fā)光性對氧氣敏感。因此,開發(fā)新一類在空氣條件下具有超長延遲熒光壽命的TADF材料對豐富TADF材料種類,拓寬材料應用領域具有重要意義。
??? 于吉紅院士研究團隊長期致力于分子篩多孔功能材料的合成與制備化學研究。該研究團隊提出了“量子點于分子篩中”的新穎合成策略,通過水熱/溶劑熱合成方法,將碳點原位限域在分子篩晶體之中,成功開發(fā)出一類全新的具有超長延遲熒光壽命的TADF材料。通過該方法制備的碳點@分子篩復合材料在室溫空氣條件下即可展現(xiàn)出高達52.14%的熒光量子效率和長達350 ms的延遲熒光壽命。這種獨特的TADF發(fā)光現(xiàn)象是因為分子篩的納米空間限域作用可以有效地限制碳點表面官能基團的振轉(zhuǎn),穩(wěn)定三重激發(fā)態(tài);材料較小的單重態(tài)-三重態(tài)能級差(ΔEST)使電子在室溫熱能活化下即可實現(xiàn)從三重激發(fā)態(tài)到單重激發(fā)態(tài)的反系間竄躍過程,從而導致了TADF發(fā)光現(xiàn)象。此外,分子篩基質(zhì)可以有效阻隔空氣中的氧氣,避免三重激發(fā)態(tài)遇分子氧的淬滅,使得材料在空氣環(huán)境下展現(xiàn)出延遲熒光現(xiàn)象。“量子點于分子篩中”的合成理念對設計研發(fā)具有獨特性能的TADF材料提供了一種全新的思路,并為其在先進光電器件、生物成像等領域的應用開辟了新視角。
??? 該項研究得到國家自然科學基金項目、國家重點研發(fā)計劃和“111”計劃的支持。論文第一作者為化學學院在讀博士研究生劉健聰。
Carbon dots in zeolites: A new class of thermally activated delayed fluorescence materials with ultralong lifetimes. Sci. Adv. 2017; 3: e1603171, DOI: 10.1126/sciadv.1603171.文獻鏈接:http://advances.sciencemag.org/content/3/5/e1603171
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