步宇翔教授團(tuán)隊(duì)光能轉(zhuǎn)換研究取得重要進(jìn)展
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近日，我院步宇翔教授團(tuán)隊(duì)在單線態(tài)裂分（singlet fission）研究領(lǐng)域取得了重要進(jìn)展。相關(guān)成果以“General Dual-Switched Dynamic Singlet Fission Channels in Solvents Governed Jointly by Chromophore Structural Dynamics and Solvent Impact: Singlet Pre-Fission Energetics Analyses”為題發(fā)表在國(guó)際著名化學(xué)類(lèi)頂級(jí)期刊J. Am. Chem. Soc.（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142(41), 17469–17479. DOI: 10.1021/jacs.0c06919）。文章的第一作者為化學(xué)與化工學(xué)院2018級(jí)博士研究生薛利娟，其指導(dǎo)教師步宇翔教授為通訊作者，山東大學(xué)為獨(dú)立完成單位。
太陽(yáng)能電池在我們的日常生活中應(yīng)用日益廣泛，而單線態(tài)裂分能夠打破Shockley-Queisser效率極限（~33%）并提高有機(jī)光電器件的轉(zhuǎn)換效率，因此備受人們關(guān)注。對(duì)任何光能轉(zhuǎn)換體系，在光激發(fā)前，溶劑效應(yīng)和發(fā)色團(tuán)的結(jié)構(gòu)微擾對(duì)激發(fā)態(tài)的能量、態(tài)混合和疊加、發(fā)色團(tuán)間的軌道相互作用都有很大的影響。毫無(wú)疑問(wèn)，這種結(jié)構(gòu)微擾會(huì)進(jìn)一步影響單線態(tài)裂分機(jī)制和效率。然而，目前的研究關(guān)于溶劑對(duì)單線態(tài)裂分的影響都來(lái)自光激發(fā)之后的過(guò)程。另外，一直以來(lái)預(yù)測(cè)體系是否能夠發(fā)生單線態(tài)裂分僅使用傳統(tǒng)的能量判據(jù)（DESF￡ 0），但這一判據(jù)無(wú)法解釋發(fā)色團(tuán)的靜態(tài)結(jié)構(gòu)在不滿(mǎn)足能量判據(jù)的情況下而發(fā)生了單線態(tài)裂分的實(shí)驗(yàn)事實(shí)。
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作者首次通過(guò)從頭算動(dòng)力學(xué)模擬取樣研究了溶液中發(fā)色基團(tuán)BODIPY二聚體在光激發(fā)前的體系結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)，并在預(yù)裂分能量學(xué)分析的基礎(chǔ)上，提出了動(dòng)態(tài)雙開(kāi)關(guān)單線態(tài)裂分通道來(lái)預(yù)測(cè)單態(tài)裂分能否發(fā)生。有意義的是該雙開(kāi)關(guān)單線態(tài)裂分動(dòng)態(tài)通道機(jī)制具有普適性，利用提出的雙能量判據(jù)可以對(duì)有關(guān)體系直接有效預(yù)測(cè)其發(fā)生單線態(tài)裂分的概率，進(jìn)而確定其發(fā)生單線態(tài)裂分的可能性，為實(shí)驗(yàn)研究和實(shí)際應(yīng)用提供重要信息和理論指導(dǎo)。
上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。
??? 原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c06919
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