王一峰課題組在太陽(yáng)光光合成研究取得進(jìn)展
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我院王一峰課題組在太陽(yáng)光光催化研究中取得進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果以“Iodine/Visible Light Photocatalysis for Activation of Alkynes for Electrophilic Cyclization Reactions”為題發(fā)表在催化權(quán)威期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)催化》上(ACS Catalysis,2017,7, 4093–4099）。
近年來(lái)，光催化以溫和的條件實(shí)現(xiàn)了很多傳統(tǒng)方法難以完成的合成反應(yīng)，但是，利用太陽(yáng)光和氧氣實(shí)現(xiàn)偶聯(lián)-加氧氧化串聯(lián)反應(yīng)依然具有較大難度。本研究利用太陽(yáng)光和氧氣，僅以催化量的I2便可取代傳統(tǒng)方法中昂貴的金、鈀等過(guò)渡金屬催化劑，高效實(shí)現(xiàn)炔丙基酰胺的環(huán)化氧化反應(yīng)（如下圖）。
該催化反應(yīng)體系具有諸多優(yōu)點(diǎn)，如不需要任何添加劑、室溫反應(yīng)、太陽(yáng)光量子產(chǎn)率高、底物兼容性好、催化劑廉價(jià)易得綠色、反應(yīng)可放大等。不僅如此，該催化體系是一種新的可見(jiàn)光催化反應(yīng)模式：催化劑既能吸收光子活化底物，又能和底物反應(yīng)生成中間體參與并調(diào)控光催化循環(huán)。這種機(jī)理跟經(jīng)典的光催化反應(yīng)不同，后者催化劑激發(fā)態(tài)和底物發(fā)生電子轉(zhuǎn)移或能量轉(zhuǎn)移。這種新的催化反應(yīng)機(jī)理極有可能突破光催化在炔烴活化中的局限性。
王一峰課題組致力于太陽(yáng)光光合成新催化體系的構(gòu)建和機(jī)理研究。不久之前利用TiO2多相光催化第一次在有氧條件下實(shí)現(xiàn)了碳張力環(huán)的構(gòu)筑，相關(guān)成果發(fā)表在ACS Catal.,?2016,?6,8389–8394。
化學(xué)院2014級(jí)博士生劉玉良是以上兩個(gè)論文的第一作者，王一峰教授為通訊作者，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院為第一單位。佟振合院士團(tuán)隊(duì)和化學(xué)院為該課題組的研究提供了高水平的平臺(tái)支持。以上研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委（21473104, 21401117）和以及山東省自然科學(xué)基金委（ZR2014BQ003）的資助。
附論文鏈接http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b00799。
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