近日，無機化學研究所賈春江教授與中科院上海光源司銳研究員課題組，中國科技大學馬超博士合作在 CuO-CeO2催化劑晶面效應方面繼續(xù)取得進展，提出了CeO2晶面效應對金屬-載體相互作用的影響。相關論文已發(fā)表在國際催化權(quán)威期刊《美國化學會·催化》雜志上（ACS Catalysis, 2017, 7, 1313-1329）。
CeO2材料除自身具有氧化還原位點催化相關反應外，還可作為金屬納米顆粒的載體，通過金屬與載體間相互作用一方面起到穩(wěn)定高分散度的金屬顆粒，另一方面通過原子、電荷間的傳遞，調(diào)控催化活性。當前研究表明，Au/Pt/Pd等金屬負載在活性的CeO2-{110}/{100}晶面上，在各種反應中表現(xiàn)出更高的催化活性，而負載在惰性CeO2-{111}晶面上，活性較差。但是，具有較好形貌的CuO/CeO2催化劑在CO 氧化反應及CO優(yōu)先氧化（CO-PROX）中，所體現(xiàn)的活性規(guī)律并不明確，理論模擬與實驗結(jié)果不太一致。因此，我們思考對于CuO-CeO2體系，在CO氧化反應中真正的晶面效應究竟如何?
在此工作中，課題組選取CeO2-{111}/{100}的納米球(NS)及CeO2-{110}/{100}的納米棒NR作為載體，負載極低含量的Cu。這樣可以確保全部CuOx團簇能與CeO2相互作用，集中研究由晶面效應導致的金屬-載體相互作用。跟當前晶面效應的認知相違背，CuOx負載在CeO2-{111}/{100}納米球上，CO氧化活性要明顯好于CeO2-{110}/{100}納米棒。球差電鏡（Cs-corrected HRTEM/STEM）, X-射線吸收精細結(jié)構(gòu)（EXAFS）以及原位漫反射傅里葉變換紅外光譜（in-situ DRIFTS）證實，當跟CO接觸時，CeO2-{110}晶面上的Cu-[Ox]-Ce結(jié)構(gòu)不利于形成Cu(I)，相反的，CeO2-{111}晶面上的CuOx團簇很容易形成Cu(I)。因此，我們認為，在CeO2-{111}表面，強的Cu(II)?Cu(I)還原趨勢是確保CuCe-NS高活性的內(nèi)在因素。以上結(jié)論，不僅提供了晶面效應與金屬-載體相互作用及還原能力關聯(lián)的直接證據(jù)，而且對在原子層面上的探究負載型催化劑的活性位點給予指導。
無機所2014級博士生王偉偉為本文第一作者，該工作得到國家基金委優(yōu)秀青年基金、國家自然科學基金、山東省泰山學者支持計劃、中科院“百人計劃”、北京分子科學國家實驗室開放基金和中科院戰(zhàn)略性先導納米專項的共同資助，學院大型儀器中心原位表征平臺為本工作的原位紅外測試提供了有力支持。
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