賈春江教授（能源催化）課題組銅鈰催化劑研究取得進展
近日，無機化學研究所賈春江教授與中科院上海光源裝置能源與材料部司銳研究員課題組合作，將催化劑“構效關系”研究與同步輻射原位X射線技術緊密結合，在一氧化碳選擇性催化氧化反應方面取得進展，提出了對氧化鈰負載的納米銅催化劑活性結構物種進行甄別的一種有效表征方法，相關論文已發(fā)表在國際催化權威期刊《美國化學會·催化》（IF=7.6）雜志上（ACS Catalysis, 2015, 5, 2088-2099）。
一氧化碳選擇性氧化（CO-PROX、CO+O2?CO2）是氫燃料電池中氫氣純化過程的關鍵反應，由于副反應——氫氣氧化（H2+O2?H2O）的存在，CO-PROX反應的轉化率、選擇性、以及溫度區(qū)間對于評價相關催化劑的性能至關重要。早期的研究結果表明：氧化鈰負載的銅基催化劑對于CO-PROX反應具有較高的催化活性，但相關的活性物種與機理路徑仍存在很多爭論。賈春江與司銳課題組使用CeO2單晶納米棒作為載體，成功負載高分散的CuOx團簇，制備得到CuOx/CeO2催化劑。利用原位X射線吸收精細結構譜(XAFS)測試手段，結合X射線吸收近邊譜(XANES)線性擬合、以及擴展X射線吸收精細結構譜(EXAFS)數(shù)據(jù)擬合等分析方法，發(fā)現(xiàn)了對于氧化鈰納米棒負載的高分散銅催化劑活性結構物種的直接實驗證據(jù)；通過不同反應條件下銅原子簇的電子結構（氧化還原態(tài)）和短程配位結構（Cu-O、Cu-Cu配位數(shù)）與其CO-PROX活性之間的關聯(lián)性，推測并驗證了高分散CuOx(x = 0.2-0.5)原子簇較金屬-載體強相互作用的Cu-[Ox]-Ce (x = 0.7-3.2)結構具有更好的催化性能。該工作結果對于新型銅鈰催化劑的設計、以及相關原位結構表征方法均具有重要指導意義。
無機所2014級博士生王偉偉為本文第一作者，該工作得到山東省泰山學者支持計劃、中科院“百人計劃”、國家自然科學基金、北京分子科學國家實驗室開放基金和中科院戰(zhàn)略性先導納米專項的共同資助。
原位XAFS探測銅鈰催化劑在實際反應中的結構變化
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