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??? 自由基化學(xué)跟反應(yīng)機(jī)理、結(jié)構(gòu)化學(xué)和功能材料化學(xué)密切相關(guān)，并且滲透到物理學(xué)和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域。由于含有不成對(duì)電子的自由基很活躍，大多數(shù)自由基的壽命都非常短。如何穩(wěn)定自由基是該領(lǐng)域目前面臨的最大挑戰(zhàn)之一。最近，化院王新平課題組在《自然·通訊》發(fā)表了題為“isolation and reversible dimerization of a selenium–selenium three–electron σ–Bond”的研究論文（Nat. Commun. 2014, 5, 4127. Doi: 10.1038/ncomms5127），利用萘環(huán)支架以及弱配位陰離子穩(wěn)定了一例含Se-Se三電子σ鍵的自由基陽(yáng)離子。

????三電子σ鍵的概念最早由Linus Pauling 于1931年提出，一般由一個(gè)自由基陽(yáng)離子與其中性分子相互作用形成（如下圖）。其中兩個(gè)電子占據(jù)一個(gè)σ成鍵軌道，還有一個(gè)電子占據(jù)σ反鍵軌道，產(chǎn)生一個(gè)鍵數(shù)為0.5或更小的化學(xué)鍵（半鍵）。跟正常的雙電子σ鍵比較，三電子σ鍵顯得長(zhǎng)而弱。三電子σ鍵是自由基化學(xué)、生物化學(xué)、有機(jī)反應(yīng)、光化學(xué)等等領(lǐng)域的重要中間體，如阿爾茨海默?。ˋlzheimer’s Disease, 又稱早老性癡呆癥）的病理形成過(guò)程中就涉及含S∴S, S∴N或S∴O等三電子σ鍵中間體。然而穩(wěn)定的三電子σ鍵中間體卻非常稀少，阻礙了人們對(duì)此類化學(xué)鍵的認(rèn)識(shí)及相關(guān)科學(xué)問(wèn)題的研究進(jìn)展。

??? 王新平課題組一直致力于自由基化學(xué)的研究，并圍繞自由基結(jié)構(gòu)、反應(yīng)、機(jī)理和功能等方面展開(kāi)工作。本工作中，他們將萘環(huán)支架與弱配位陰離子兩種手段相結(jié)合，成功地穩(wěn)定了一例硒自由基陽(yáng)離子（上圖）。 晶體結(jié)構(gòu)，光譜分析（EPR和UV）以及理論計(jì)算（Mayer bond order 和 spin density）證明Se-Se之間存在一個(gè)三電子σ鍵。 進(jìn)一步研究表明三電子σ鍵通過(guò)陰離子的調(diào)節(jié)可在固液兩相之間進(jìn)行可逆二聚（下圖）。 論文最后從熱力學(xué)的角度（Born-Haber cycle和lattice energy）半定量地解釋了由陰離子尺寸引起的二聚現(xiàn)象。本項(xiàng)工作豐富了化學(xué)鍵知識(shí)，加深了人們對(duì)三電子σ鍵的理解，促進(jìn)了相關(guān)科學(xué)問(wèn)題的研究進(jìn)展。發(fā)展的萘環(huán)支架與弱配位陰離子相結(jié)合的策略，為其它三電子鍵的合成提供了新的思路與工具。 ?