姜久興教授課題組：直接合成不含有機物和鍺的BOG分子篩(ITQ-47)及其在生物質(zhì)衍生分子轉(zhuǎn)化中的應用
硅鋁沸石分子篩是最早被發(fā)現(xiàn)的一個分子篩亞類，也是應用最廣泛的。因其具有規(guī)則且豐富的微孔骨架結(jié)構(gòu)，優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性，較高的比表面積和孔體積，較強的骨架酸中心以及可交換的陽離子等優(yōu)勢，被廣泛應用于吸附與分離、離子交換和催化等領(lǐng)域。目前國際分子篩協(xié)會(IZA)收錄的252種分子篩中，約有115種可以通過直接水熱合成的方式合成鋁硅酸鹽，而其中只有不到10%的實現(xiàn)了工業(yè)化應用。為了實現(xiàn)更多沸石分子篩的催化應用，就需要在維持骨架拓撲結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上實現(xiàn)預想的分子篩骨架組成，從而賦予分子篩催化活性。
該研究工作中我們提供了一種可持續(xù)發(fā)展的綠色合成路線，以硅硼鍺酸鹽形式的ITQ-47分子篩為晶種直接合成了結(jié)構(gòu)上非常有趣且技術(shù)上很有前景的硅鋁酸鹽的形式(Si/Al-BOG)，且無需在合成凝膠中添加昂貴且對環(huán)境不利的磷腈有機結(jié)構(gòu)導向劑(OSDA)。理化特性表明，Si/Al-BOG具有良好的結(jié)晶度，高的表面積，四配位的骨架鋁和酸性位點。為了測試其催化性能，進行了由L-乳酸直接轉(zhuǎn)化為L，L-丙交酯的催化反應，Si/Al-BOG表現(xiàn)出88.2％的L-乳酸轉(zhuǎn)化率和83.8％的L，L-丙交酯選擇性，優(yōu)于迄今為止研究的其他沸石分子篩。
圖1 兩種制備具有強酸性中心的硅鋁BOG分子篩的路徑的比較：ITQ-47的合成后處理和晶種導向Si/Al功能化。
該成果近期發(fā)表在期刊《Chemical Science》（DOI: 10.1039/D0SC04044D），17級博士生黃沁彤是本文第一作者, 姜久興教授和西班牙瓦倫西亞理工大學化工技術(shù)研究所的Avelino Corma教授為共同通訊作者。此外，西班牙瓦倫西亞理工大學化工技術(shù)研究所、中科院武漢物理與數(shù)學研究所和大連理工大學張大煜學院的專家學者為此工作的完成提供諸多幫助和支持。
上述工作得到了國家自然科學基金、湖北省自然科學基金、中國科學院前沿科學重點研究項目、歐盟SynCatMatch和西班牙政府“Severo Ochoa”以及中山大學博士生訪學與國際合作研究項目的支持。
論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/sc/d0sc04044d?page=search
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