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　　近日，我院謝毅教授和肖翀副研究員課題組在非貴金屬電催化析氫材料設(shè)計(jì)方面取得進(jìn)展。研究人員通過異質(zhì)自旋摻雜在CoSe₂超薄片中誘導(dǎo)微小的晶格無(wú)序，基于原子排布和電子結(jié)構(gòu)的協(xié)同調(diào)控，獲得了高效地電催化析氫性能。該成果近日以“Heterogeneous Spin States in Ultrathin Nanosheet Inducing Subtle Lattice Distortion for Efficiently Triggering Hydrogen Evolution”為題在Journal of the American Chemical Society 2016, 138, 5087上在線發(fā)表。

　　氫氣由于其高的能量密度和極低的環(huán)境污染，使其成為一種理想的可持續(xù)能源的載體。電催化析氫被認(rèn)為是一種高效產(chǎn)氫氣的方式。而這些電催化過程都需要催化劑來(lái)降低反應(yīng)的過電位。盡管一些貴金屬電催化如Pt表現(xiàn)出相當(dāng)不錯(cuò)的催化性能，但其豐度低，不易獲取等缺點(diǎn)阻礙了電催化析氫的廣泛應(yīng)用。因此尋求高效，廉價(jià)的非貴金屬電催化劑成為目前的一個(gè)挑戰(zhàn)。在眾多的非貴金屬電催化劑中，第八族過渡金屬硫?qū)倩衔颩E₂(M代表Fe, Co或Ni，E代表S或Se)由于其高豐度，高穩(wěn)定性還有其本征的電催化活性吸引著材料學(xué)家們的廣泛關(guān)注。但是，對(duì)其本征的活性位點(diǎn)和電催化動(dòng)力學(xué)的調(diào)控仍顯不足，這樣極大限制其電催化性能的進(jìn)一步優(yōu)化。根據(jù)前人文獻(xiàn)報(bào)道，這類催化劑的活性位點(diǎn)位于邊緣的硫?qū)僭?，因此暴露更多的邊緣位點(diǎn)是優(yōu)化這類電催化劑活性位點(diǎn)的主要思路。在二維原子平面內(nèi)構(gòu)建微小無(wú)序能夠在保證原有的二維電子共軛的前提下能夠有效地增加邊緣的活性位點(diǎn)，是增加活性位點(diǎn)的理想模型。由于異相自旋也就是異質(zhì)原子摻雜能夠在二維平面內(nèi)產(chǎn)生不平衡的庫(kù)倫作用，這種微小的不平衡的庫(kù)倫作用能夠?yàn)闃?gòu)建微小扭曲提供驅(qū)動(dòng)力。同時(shí)，通過調(diào)節(jié)摻雜量為調(diào)節(jié)無(wú)序度（邊緣活性位點(diǎn)）提供了便利。另外，異相自旋的并入不可避免地會(huì)調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)，從而能為優(yōu)化電催化析氫反應(yīng)的反應(yīng)能壘提供可能?；谝陨系姆治?，摻雜異相自旋是在原子排布和電子結(jié)構(gòu)層面上協(xié)同優(yōu)化第八族過渡金屬硫?qū)倩衔颩E₂的活性位點(diǎn)和動(dòng)力學(xué)過程的有效策略，為提高這類催化劑電催化析氫性能提供了可能。?

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異質(zhì)自旋摻雜調(diào)控CoSe₂電催化析氫反應(yīng)的構(gòu)效關(guān)系圖

　　為此，我們以金屬性的CoSe₂為例，通過改進(jìn)的液相剝離的方法獲得了Mn摻雜的CoSe₂超薄片。通過M-H測(cè)試，證明了Mn²⁺的異質(zhì)自旋成功摻雜到CoSe₂超薄片。通過HRTEM照片，能可視化地觀察到晶格的微小扭曲。同時(shí)通過FFT定性地計(jì)算了CoSe₂, Mn_0.03Co_0.97Se₂和Mn_0.05Co_0.95Se₂的無(wú)序度分別為4.6%，11.6% 和23.3%，與通過電化學(xué)方法測(cè)試的電化學(xué)活性位點(diǎn)結(jié)果一致，說明了通過異相摻雜誘導(dǎo)的晶格微小扭曲能夠獲取更多的邊緣活性位點(diǎn)。另外我們利用第一性原理計(jì)算了摻雜后的CoSe₂電催化過程，發(fā)現(xiàn)摻雜后吸附的H原子轉(zhuǎn)化為H₂的能量明顯降低，也就是異相的自旋摻雜降低了電催化析氫的反應(yīng)能壘。基于對(duì)電催化劑活性位點(diǎn)和動(dòng)力學(xué)能壘的協(xié)同調(diào)控，Mn摻雜的CoSe₂電催化析氫性能（過電位，極化電流密度和Tafel斜率）相對(duì)于未摻雜薄片得到了顯著增強(qiáng)。更重要的，基于本工作提出的這種異相自旋摻雜來(lái)優(yōu)化活性位點(diǎn)和動(dòng)力學(xué)過程的策略為進(jìn)一步優(yōu)化非貴金屬電催化劑提供了一個(gè)有效手段。

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（化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、iChEM）