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金屬有機(jī)骨架材料（MOFs）是由金屬離子/簇與有機(jī)配體以高度有序的方式連接而成的一類多孔材料。因其結(jié)構(gòu)上的多樣性、多孔性、可剪裁性以及超高比表面積等優(yōu)異特性，近年來MOFs在諸多研究領(lǐng)域呈現(xiàn)出潛在的應(yīng)用前景，深度研發(fā)其功能應(yīng)用已成為當(dāng)今的研究熱點(diǎn)。　?

　　最近，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍教授研究組通過與張群教授、俞書宏教授、羅毅教授以及福州大學(xué)李朝暉教授開展合作，針對光活性無機(jī)半導(dǎo)體材料在光催化CO2過程中吸附CO2能力弱的難題，提出了采用廣譜吸光MOFs在其有效富集CO2的同時(shí)將CO2光催化還原為有用化學(xué)品的策略。研究人員選擇了一種由卟啉四羧酸配體與鋯離子構(gòu)筑的MOF（PCN-222），通過有效整合CO2捕獲與可見光光催化雙功能于一體，實(shí)現(xiàn)了從CO2到甲酸根離子的高效/高選擇性轉(zhuǎn)化。研究表明，PCN-222光還原CO2的活性遠(yuǎn)高于其卟啉四羧酸配體（分子催化劑）。其合作者張群教授研究組通過細(xì)致解讀超快瞬態(tài)光譜和穩(wěn)態(tài)/瞬態(tài)熒光光譜數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)PCN-222骨架中存在的一類長壽命電子陷阱態(tài)在有效抑制光生電子-空穴復(fù)合方面的微觀動(dòng)力學(xué)機(jī)制，從而揭示了該MOFs材料光催化轉(zhuǎn)化效率與光生電子-空穴分離效率之間的關(guān)系。這項(xiàng)研究工作不僅有助于加深對MOFs光催化過程中光生載流子作用機(jī)制的理解，也為后繼研發(fā)更為高效的MOFs光催化劑開拓了新的視野。相關(guān)研究論文以“Visible Light?Photoreduction?of?CO2?in?a?Metal-Organic?Framework:?Boosting?Electron-Hole?Separation?via?Electron?Trap?States”為題發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)志》（J.?Am.?Chem.?Soc.?2015,?DOI:?10.1021/jacs.5b08773）；論文共同第一作者為博士生徐海群和胡嘉華。

另一方面，以MOFs為模板構(gòu)筑多孔碳材料近年來也倍受關(guān)注。然而，使用MOFs作為前驅(qū)體，獲得集諸多優(yōu)點(diǎn)于一身的多孔碳材料并產(chǎn)生優(yōu)越的電化學(xué)性能，目前仍有很大的挑戰(zhàn)。江海龍教授研究組通過與熊宇杰教授組、俞書宏教授組開展合作，設(shè)計(jì)合成了一系列與ZIF-8及ZIF-67具有相同拓?fù)錁?gòu)筑的、基于不同Zn/Co比例的雙金屬M(fèi)OFs（BMZIFs），發(fā)現(xiàn)以BMZIFs為模板高溫煅燒得到的多孔碳材料能夠有效結(jié)合ZIF-8和ZIF-67各自碳化產(chǎn)物的優(yōu)勢，從而同時(shí)具備高比表面積、高孔結(jié)構(gòu)和分等級大小孔道、均勻氮摻雜、CoNx活性位以及高石墨化程度等特性。研究表明，具備最優(yōu)Zn/Co比例的BMZIF-20煅燒獲得的多孔碳氧還原反應(yīng)（ORR）活性與商業(yè)化的Pt/C催化劑相當(dāng)；而進(jìn)一步P摻雜后的催化劑ORR性能（活性、循環(huán)穩(wěn)定性以及甲醇耐腐蝕性）更是優(yōu)于Pt/C及幾乎所有MOFs基碳電極材料，其半波電位高達(dá)-0.12 V（vs. Ag/AgCl）。這項(xiàng)研究工作為理性設(shè)計(jì)MOFs基電極材料提供了新的思路。相關(guān)研究論文以“From Bimetallic Metal-Organic Framework to Porous Carbon: High Surface Area and Multicomponent Active Dopants for Excellent Electrocatalysis”為題發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Adv. Mater. 2015, 27, 5010-5016）上，并被選為卷首插頁。論文共同第一作者為博士生陳玉貞和理化科學(xué)實(shí)驗(yàn)中心高級工程師王成名博士。

上述工作得到了科技部973計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(xiàng)、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金等項(xiàng)目的資助。

相關(guān)論文連接：

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.5b08773?

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201502315/abstract

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(微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實(shí)驗(yàn)室、化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、蘇州納米科技協(xié)同創(chuàng)新中心)