面向燃料電池應用的催化材料設計新進展：結構細節(jié)決定性能
氧還原反應因其在質子交換膜燃料電池中的重要性，已經引起了極大關注。該反應是一個較慢的過程，同時過電勢通常能達到300 mV左右，因此需要通過設計催化劑來提高該反應的活性。金屬鉑具有穩(wěn)定的高性能，已被廣泛用來催化氧還原反應。通常人們認為鉑納米催化劑表面的高指數晶面有利于提高其電催化性能。然而近期我院熊宇杰教授課題組與新加坡南洋理工大學David Lou的一項合作研究表明，為實現(xiàn)高電催化性能，并非需要在催化劑表面具有大面積的高指數晶面覆蓋度。該工作為電催化材料設計提供了新的視角，發(fā)表于國際重要化學期刊《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 5666），共同第一作者是我校化學系博士生馬亮、理化科學實驗中心高級工程師王成名和南洋理工大學博士后Bao Yu Xia。
鉑納米晶體的結構轉變與相應電催化性能比較
與常見的基礎晶面相比，高指數晶面具有更多的臺階面和未配位飽和原子，從而展現(xiàn)出更高的催化活性。然而在電催化體系中，是否催化劑表面的高指數晶面覆蓋度與電催化性能之間具有特定的關系尚未清楚。這一規(guī)律的闡明首先需要在材料合成上構造一系列具有可控高指數和基礎晶面比例的納米結構。
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針對該挑戰(zhàn)，熊宇杰課題組基于先前發(fā)展的具有{311}高指數晶面的鉑多足分形結構（ACS Nano 2012, 6, 9797），發(fā)展了一種鎳離子欠電位沉積的合成路線，實現(xiàn)了從多足分形結構表面的{311}高指數晶面向立方分形結構表面的{100}基礎晶面的逐步演變。我校武曉君教授課題組進而通過理論模擬，揭示了鎳離子在鉑納米晶體結構轉變過程中的表面能調控作用。
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基于該系列具有不同{100}晶面覆蓋度的演變產物，研究人員通過系統(tǒng)的電化學與電子顯微學表征，揭示了鉑立方分形結構的平整表面有利于降低與電極的接觸電阻，而其交界處的少量{311}高指數晶面賦予其活性位點。二者協(xié)同作用使得該主要覆蓋{100}晶面的立方分形結構展現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原活性，優(yōu)于具有更高{311}表面覆蓋度的中間演變產物。這一“結構細節(jié)決定電催化性能”的發(fā)現(xiàn)將為未來電催化材料設計發(fā)展提供重要實驗依據。
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研究工作得到了國家自然科學基金、國家及中科院人才計劃、校重要方向項目培育基金等項目的資助。
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?。ê戏饰⒊叨任镔|科學國家實驗室，化學與材料科學學院，能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心）?
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