中國科大提出催化劑設計的表界面極化概念
多相催化是實現(xiàn)高效定向化學轉化的關鍵技術，其中的一個重要基礎科學問題是如何通過精確設計和調控催化活性位結構及所在環(huán)境，從而強化其定向催化功能并創(chuàng)造新型高效催化劑。近日中國科學技術大學熊宇杰教授課題組和江俊教授課題組繼在電催化體系中提出表面極化概念后（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 12120）,再次通過與黃偉新教授課題組合作，證實界面極化在氣相催化反應中的關鍵作用。該工作發(fā)表在重要化學期刊《美國化學會志》上（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 14650），共同第一作者是博士生柏彧、張文華副研究員和博士生張振華。
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金屬-氧化物復合材料界面極化增強一氧化碳氧化反應的原理圖示
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電荷轉移是多相催化反應中的一個關鍵過程，其效率很大程度上取決于催化劑的表面電荷密度。盡管過去業(yè)界已在催化劑表面晶面調控方面取得了長足進展，理性調控此類固體材料的表面電荷狀態(tài)依然是一個挑戰(zhàn)。研究人員在先前研究中以二維體系為模型結構，發(fā)現(xiàn)不同材料復合帶來的表面極化可有助于催化性能的提高。然而在二維模型中，有效的表面極化只能促使電荷穿過原子尺度厚度的薄膜，因此通常需要使用昂貴的原子層沉積技術、將復合結構中的上層薄膜材料控制在少數(shù)原子層范圍。
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研究人員針對該瓶頸，設計了一類具有暴露界面的金屬-氧化物復合結構，并發(fā)展了其界面長度精準控制的合成方法，從而構筑得到一系列界面長度可控的復合結構。在此類具有一維界面的復合結構中，金屬和氧化物的界面極化作用可以在暴露界面鄰近的氧化物表面聚集電荷，從而克服了二維模型中極化電荷需要穿越上層薄膜的困難。以一氧化碳氧化反應為模型，研究人員發(fā)現(xiàn)界面極化作用有利于降低一氧化碳分子在氧化物表面活化的勢壘，使得復合結構的一維界面成為一氧化碳氧化反應的活性位點。研究人員開發(fā)出的可控合成方法為調控位于界面附近的活性位點的數(shù)目提供了途徑，得以理性地調變其催化轉化率。該進展提出了新的界面工程思路，為開發(fā)高效、低成本的金屬-氧化物復合催化劑鋪平了道路。該研究發(fā)現(xiàn)有助于加深人們對復合結構材料中電荷極化行為和機制的認識，也對復合結構催化劑的理性設計具有重要推動作用。
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研究工作得到了科技部973計劃、國家自然科學基金、霍英東青年教師基金、高等學校博士學科點專項科研基金、國家人才計劃、中科院人才計劃、校重要方向項目培育基金等項目的資助。
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（合肥微尺度物質科學國家實驗室，化學與材料科學學院，能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心）?
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