全固態(tài)Z-Scheme異質(zhì)結(jié)光催化劑：α-Fe2O3/Amin-RGO/CsPbBr3用于光催化CO2還原
化石燃料的大量使用增加了CO2排放，加劇能源危機(jī)和全球變暖問(wèn)題，光催化轉(zhuǎn)換CO2到有機(jī)燃料是一種理想的解決方式。具有優(yōu)異光電性能的鹵素鈣鈦礦(PVK)是一類很有前途的光催化劑，但PVK具有很高的熒光量子效率限制了其光催化活性。PVK與半導(dǎo)體或金屬構(gòu)建II型異質(zhì)結(jié)或肖特基結(jié)可有效降低鈣鈦礦中的電荷復(fù)合，促進(jìn)電荷分離，從而提升光催化性能。然而，PVK-II型異質(zhì)結(jié)或PVK-肖特基結(jié)材料中光生載流子的轉(zhuǎn)移機(jī)制削弱了催化劑的氧化還原能力。
鑒于此，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院匡代彬教授和陳洪燕副教授研究團(tuán)隊(duì)首次將CsPbBr3納米晶錨定在氨基化RGO包覆的α-Fe2O3納米棒陣列上(α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3)，構(gòu)筑Z-Scheme異質(zhì)結(jié)光催化劑，用于光催化CO2還原和H2O氧化。通過(guò)引入Amine-RGO作為有效的電子傳輸介質(zhì)，調(diào)控α-Fe2O3與CsPbBr3的界面相互作用力，從而建立了高效的α-Fe2O3到CsPbBr3的Z-Scheme異質(zhì)結(jié)電子轉(zhuǎn)移路徑，導(dǎo)致了α-Fe2O3光生空穴和CsPbBr3光生電子分別在其價(jià)帶和導(dǎo)帶上積累，保持了α-Fe2O3和CsPbBr3強(qiáng)的氧化和還原能力。通過(guò)電子自旋共振光譜、超快光譜和光電化學(xué)測(cè)試，直接揭示了光生載流子在Z-Scheme異質(zhì)結(jié)中的傳輸路徑，為提高鹵素鈣鈦礦光催化性能提供新的思路。α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3復(fù)合材料的光生電子產(chǎn)率是單獨(dú)CsPbBr3納米晶的8.3倍。該研究成果發(fā)表在Cell旗下期刊《Chem》上(Yong Jiang, Jin-Feng Liao, Hong-Yan Chen,* Hong-Hong Zhang, Jun-Yan Li, Xu-Dong Wang and Dai-Bin Kuang*, Chem, 2020, 6(3), 766-780)，題為“All-Solid-State Z-Scheme α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3 Hybrids for Visible-Light Driven Photocatalytic CO2 Reduction”。
該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省高等學(xué)校珠江學(xué)者崗位計(jì)劃資助項(xiàng)目、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)、生物無(wú)機(jī)與合成化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和Lehn功能材料研究所的大力支持。
論文連接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.01.005或https://authors.elsevier.com/a/1ajQ58jWHE7804
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