熱烈祝賀！我院肖豐收、王亮團隊在Science發(fā)文報道丙烷脫氫重要成果
? ? 丙烯是全球產(chǎn)量最高的基礎(chǔ)有機化工原料之一。放眼四周，聚丙烯（PP）塑料瓶、晶瑩剔透的“有機玻璃”（聚甲基丙烯酸甲酯），甚至嬰兒的尿不濕（聚丙烯酸）等都是丙烯深加工的產(chǎn)物。近年來，丙烯的需求量持續(xù)上升，中國是當(dāng)之無愧的丙烯制造大國。丙烷脫氫制丙烯技術(shù)是近年來工業(yè)界新興制丙烯的技術(shù)路線之一。
針對這一路線，浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院肖豐收、王亮和化學(xué)系孟祥舉團隊研發(fā)出一種更具活力與耐力的催化劑，它有望讓丙烯的生產(chǎn)更加廉價與高效4月2日，團隊研究論文《Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane》發(fā)表頂尖期刊Science上。
論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/372/6537/76
團隊開發(fā)了具有特定孤立硼配位環(huán)境的沸石分子篩催化材料，在丙烷氧化脫氫反應(yīng)中顯示出優(yōu)異的催化性能，與中科院精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院（原“武漢物理與數(shù)學(xué)研究所”）、遼寧石油化工大學(xué)、北京理工大學(xué)等單位合作，辨識了沸石骨架中-B[OH…O(H)-Si]2物種作為反應(yīng)的活性中心，打破了孤立硼中心無法催化這一反應(yīng)的傳統(tǒng)認(rèn)知，對丙烷脫氫反應(yīng)過程和催化活性中心有了新認(rèn)識。
團隊打破傳統(tǒng)認(rèn)知，發(fā)現(xiàn)在純硅MFI沸石中構(gòu)筑的孤立硼中心（BS-1），對丙烷脫氫具有優(yōu)異的催化活性和選擇性，其性能遠(yuǎn)超傳統(tǒng)的負(fù)載型氧化硼催化材料。團隊通過原位紅外、二維固體核磁共振譜和飛行時間質(zhì)譜等辨識硼是孤立存在于沸石骨架中。不同于以往認(rèn)知，硼硅沸石(例如具有單羥基硼中心的B-MWW沸石)對丙烷脫氫是惰性的，團隊發(fā)現(xiàn)BS-1中的硼中心上連接雙羥基結(jié)構(gòu)并且鄰近還有與之相關(guān)的硅羥基，以-B[OH…O(H)-Si]2的配位形式存在。在丙烷脫氫反應(yīng)中，硼雙羥基和其中一個硅羥基協(xié)同可以同時活化丙烷和氧氣分子，形成穩(wěn)定的中間體并進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為丙烯，其反應(yīng)能壘明顯優(yōu)于硼單羥基結(jié)構(gòu)。另外，Si-O-B鍵在反應(yīng)過程中的可逆水解-縮合過程，有效抑制了沸石分子篩的脫硼形成水溶性的硼酸，大幅度地提高了BS-1的穩(wěn)定性和催化劑壽命。
圖1. （a）BS-1和具有同樣B含量的負(fù)載型B/S-1催化劑的丙烷脫氫性能數(shù)據(jù)；（b）二維H-H相關(guān)固體核磁辨識BS-1中-B[OH…O(H)-Si]2位點；（c）-B[OH…O(H)-Si]2在丙烷氧化脫氫反應(yīng)中過渡態(tài)結(jié)構(gòu)。
論文的第一單位為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院和生物質(zhì)化工教育部重點實驗室。肖豐收教授、王亮研究員、鄭安民研究員和孟祥舉教授為論文的通訊作者，化工學(xué)院博士后周航為論文第一作者，精測院的易先鋒博士和遼寧石化大學(xué)的惠宇博士生為共同第一作者。遼寧石油化工大學(xué)宋麗娟教授、秦玉才副教授、北京理工大學(xué)馬嘉璧副教授、精測院的陳偉博士等為本工作的結(jié)構(gòu)和機理研究提供了幫助。
本工作得到了國家自然科學(xué)基金優(yōu)青項目（21822203）、重點項目（21932006、22032005、U1908203）和浙江省自然科學(xué)基金杰青項目（LR18B030002）的資助。
近年來，浙江大學(xué)化工學(xué)院聚焦國際學(xué)術(shù)前沿，持續(xù)開展高質(zhì)量基礎(chǔ)研究，取得了系列高水平學(xué)術(shù)成果，在Science主刊發(fā)表四篇學(xué)術(shù)論文。
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